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中南民大張道洪教授團隊 Adv. Mater.：亞納米維度揭示超支化環氧樹脂增強增韌機理

2023-10-30 來源：高分子科技

近日，中南民族大學超支化聚合物團隊張道洪教授聯合中國科學技術大學張宏俊教授、澳大利亞墨爾本大學苗孟河教授等在構筑高強高韌可降解超支化環氧樹脂及其增強增韌機理方面取得新的研究進展，研究成果以“Ultra-Strong and High-Tough Thermoset Epoxy Resins from Hyperbranched Topological Structure and Subnanoscaled Free Volume”為題發表于國際知名期刊《Advanced Materials》（Doi: 10.1002/adma.202308434）。中南民族大學碩士研究生劉欣為論文第一作者，張道洪教授、張宏俊教授和苗孟河教授為論文的共同通訊作者，中南民族大學為論文的第一通訊單位。

環氧樹脂具有優異的耐腐蝕性能、機械性能和工藝性能等特點，被廣泛應用于航空航天、風電等領域。然而環氧樹脂的發展依然面臨著強度和韌性的矛盾、固化產物難以降解和循環利用等難題，限制了其進一步的廣泛應用。為此，張道洪教授團隊將超支化拓撲結構引入環氧樹脂中，先后在超支化環氧樹脂的構筑與結構調控（Angew. Chem., 2022, 61, e202211713; 2021, 60, 331；Chem. Eng. J: 2018, 334, 1371; 2020, 387,124071）、環氧樹脂的高效增強與增韌（Nat. Sustain., 2020, 3, 29；ACS Macro Lett, 2021, 10, 1113; Macromolecules, 2022, 55, 595; Chem. Eng. J.: 2023, 465, 142998; 2023, 471, 144329;)、以及環氧樹脂高效降解與回收(Macromolecules, 2023, 56, 5290; ACS Sustain. Chem. Eng., 2023, 11, 11077)等方面取得了系列成果，系統總結了超支化聚合物“橢球形結構”的原位均相增強增韌機制(Prog. Mater. Sci. 2022, 130, 100977)。然而，如何通過調節超支化分子的拓撲結構進一步高效調控環氧樹脂的微觀缺陷，從自由體積尺寸與分布角度來理解和揭示協同增強增韌機理依然是一個巨大的挑戰。

圖1. 超支化環氧樹脂Bn的合成

本工作中，作者利用點擊化學技術將酰亞胺結構引入環氧樹脂中，制備了一系列拓撲結構可控的超支化聚酰亞胺環氧樹脂（Bn）（圖1），進一步將其引入復合商業化通用環氧樹脂（DGEBA）中。研究發現，聚酰亞胺結構的引入可顯著提升環氧樹脂的機械性能和熱性能，其中具有中等支化度和中等含量的Bn/DGEBA共聚物展現出了最優的力學性能。與純的DGEBA相比，超支化聚酰亞胺環氧樹脂能同時提高拉伸強度、斷裂伸長率、彎曲強度、彎曲模量、沖擊強度和韌性分別提高了73.7%，36.3%，28.0%，38.0%，44.6%，116.4% and 216.2%。進一步通過正電子湮沒壽命譜學（PALS）詳細研究了共聚物亞納米級自由體積尺寸與分布對宏觀機械性能的影響規律。結果發現，隨著自由體積分數、自由體積孔尺寸和孔平均尺寸分布的降低，共聚物的強度和韌性呈現出了先增加后降低的變化趨勢。在此基礎上，作者提出了Bn與DGEBA的均相分子互穿增強增韌，認為“橢球形結構”的超支化聚合物具有較好的流動性和相容性，可以與線形的DGEBA鏈形成分子互穿，填充原有DGEBA鏈間的孔隙，實現自由體積孔尺寸的降低和致密化，從而協同提升樹脂的強度和韌性（圖2）。此外，該環氧樹脂還展現出了相對溫和的降解條件和較高的單體回收產率。該研究為環氧樹脂的增強增韌機制提供了新的理解和認識，為高性能可降解環氧樹脂的設計開發提供了新的方法與途徑。

圖2. Bn/DGEBA共聚物的增強增韌機制

張道洪教授領銜的超支化聚合物團隊是校學術團隊，入選了湖北省自然科學創新群體、湖北省科技創新團隊和國家民委創新團隊，依托于中南民族大學化學與材料科學學院、催化轉化與能源材料化學教育部重點實驗室和超支化聚合物合成與應用技術湖北省工程研究中心，長期從事超支化聚合物合成及應用研究，團隊主持“超支化聚合物”領域的國家自然科學基金項目10余項、省重大重點和企業委托項目30余項，獲授權國際、國家發明專利70余件。部分成果獲中國石油和化學工業聯合會科學技術發明獎一等獎2項、湖北省科學技術發明獎一等獎1項。實現超支化聚合物系列產品的產業化，建成國內最大的年產千噸級超支化聚合物生產示范線，為國內200余所高校和科研院所提供超支化聚合物研究類產品，為國內外工程塑料加工企業供應高性能的節能加工助劑和關鍵技術，促進了國內高分子材料的可持續健康發展。

文章信息：Xin Liu, Huanghu Wu, Wei Xu, Yu Jiang, Junheng Zhang, Bangjiao Ye, Hongjun Zhang*, Sufang Chen, Menghe Miao*, Daohong Zhang*. Ultra-Strong and High-Tough Thermoset Epoxy Resins from Hyperbranched Topological Structure and Subnanoscaled Free Volume. Advanced Materials, 2023, DOI: 10.1002/adma.202308434.

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202308434

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（責任編輯：xu）

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