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北海道大學龔劍萍教授課題組《Sci. Adv.》：循環拉伸下多尺度結構對自修復水凝膠機械適應性的影響

2024-01-03 來源：高分子科技

具有機械適應性的軟材料在組織工程、生物傳感、軟體機器人等領域中具有非常重要的應用前景。深入了解軟材料在循環拉伸條件下的結構演變和動態適應性有助于開發具有機械適應性的新材料。

為此，北海道大學龔劍萍教授課題組近期開展了循環拉伸訓練中多尺度結構對自修復水凝膠的機械適應性的效果的研究。他們以由一種陰離子單體和一種陽離子單體無規共聚的聚兩性電解質水凝膠為模型。這種聚兩性電解質水凝膠由~0.1 nm尺度的離子鍵、~1 nm尺度的瞬態網絡、~10 nm尺度的高分子網絡以及~100 nm尺度的雙連續硬/軟相分離網絡等多尺度結構組成。在此工作中，他們結合機械往復訓練、粘彈模型擬合和循環加載疲勞測試，首次揭示了軟物質材料在循環加載模式下具備類似于生物組織般的有效機械訓練、過度機械訓練和致命性過度訓練的條件：（i）在λ_tr < λ_affine條件下機械訓練時，硬、軟相分離網絡保持完整，瞬態網絡和相分離網絡在循環加載下取向重排，該取向結構增強了聚兩性電解質水凝膠的疲勞抵抗；（ii）在λ_tr > λ_affine機械訓練時，硬相結構在循環加載中破壞逐步累積，極大程度地減弱了聚兩性電解質水凝膠的疲勞抵抗，發生了過度訓練。輕度的過度訓練可以在水凝膠長時間休息后完全恢復。然而，當機械訓練在λ_tr >> λ_affine條件時，聚兩性電解質水凝膠產生了致命性過度訓練，可能由于在訓練過程中有一定程度的高分子主鏈斷裂，導致在長時間休息后機械性能難以完全恢復到初始態。此外，他們也進一步揭示了介觀尺度的硬/軟相分離網絡主導了機械訓練的長程記憶效應，并使聚兩性電解質水凝膠在機械訓練過程中順應性變化表現為非對稱動力學行為，而水凝膠形狀演變表現為對稱動力學行為。該工作為機械自適應性軟材料的多尺度結構設計提供了新啟示，近期以“Role of hierarchy structure on the mechanical adaptation of self-healing hydrogels under cyclic stretching”為題發表在Science Advances上，第一作者為李薛宇助理教授，通訊作者為龔劍萍教授。

圖1. 聚兩性電解質水凝膠的多尺度結構及其在機械訓練中的動態適應示意圖。

圖2. 強相分離的聚兩性電解質水凝膠s-PA機械訓練過程及雙連續相分離網絡的結構演變。

表1. 強相分離的聚兩性電解質水凝膠s-PA、弱相分離的聚兩性電解質水凝膠w-PA和非相分離的PPEA彈性體在單調和循環加載下的斷裂拉伸比的對比。從表中可以看出，具有強相分離結構的聚兩性電解質水凝膠的最大循環加載拉伸比是單軸拉伸斷裂拉伸比的0.95倍左右，而弱相分離的聚兩性電解質水凝膠以及不具有相分離結構的軟材料的最大循環加載拉伸比僅為單軸拉伸斷裂拉伸比的0.34倍左右。這說明雙連續相分離結構在循環加載過程中抵抗缺陷擴展及材料斷裂扮演了非常重要的角色。

圖3. 強相分離的聚兩性電解質水凝膠s-PA的順應性表現為非對稱動力學以及形狀變化表現為對稱動力學。

圖4. 機械訓練強度l_tr、訓練持續時間N_tr和休息時間t_rest對疲勞抵抗的作用效果。從圖中可以看出，當機械訓練在λ_tr < λ_affine時，聚兩性電解質水凝膠s-PA表現為有效機械訓練；當機械訓練在λ_tr > λ_affine時，聚兩性電解質水凝膠s-PA表現為過度機械訓練。當機械訓練在λ_tr略大于λ_affine的條件下開展時，這種過度訓練可以在休息足夠長時間后完全恢復。而當機械訓練在λ_tr遠遠大于λ_affine的條件下開展時，過度訓練是致命的，長時間休息并不能使材料性能得到恢復。

原文鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adj6856

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（責任編輯：xu）

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