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王雙飛院士/聶雙喜教授 Adv. Funct. Mater.：Hofmeister效應構筑摩擦電氣凝膠

2023-09-04 來源：高分子科技

氣凝膠是傳感設備輕便化發展的理想原材料，也是摩擦電材料中常見的候選者。由于其獨特的超輕重量、多孔網絡、高表面積和可調孔徑分布，已被廣泛應用于可穿戴電子產品。氣凝膠的力學性能不足，實際應用中多孔結構易收縮和塌陷，極大影響了傳感器的響應穩定性和準確性，限制了應用場景的拓展。

近日，王雙飛院士團隊基于Hofmeister效應構筑了多尺度結構的納米纖維素摩擦電氣凝膠。氣凝膠展現出超高剛度，楊氏模量高達142.9 MPa，比模量高達340.6 kN m kg^-1，支撐自身重量的6600倍后依舊不變形。超高剛度的摩擦電氣凝膠被用于構建高魯棒性的可穿戴自供電傳感器，即使在343 kPa壓強的沖擊后仍能工作。這項成果以題為“Multiscale Structural Nanocellulosic Triboelectric Aerogels Induced by Hofmeister Effect”發表在了《Advanced Functional Materials》上。

1. 摩擦電氣凝膠的設計

Hofmeister序列中有些離子（chaotropes）會破壞聚集狀態，導致鹽溶。有的離子（kosmotropes）可以增加聚集狀態，即可以降低溶解度，該過程被稱為鹽析。鹽溶時，陰離子直接與聚合物結合，聚合物分子鏈新增了額外的電荷，增加了聚合物的溶解度。鹽析時，由于水分子從聚合物鏈之間不斷排出，羥基之間形成新的氫鍵，導致聚合物鏈聚集和結晶區域不斷增大，即摩擦電氣凝膠力學性能得到提升。

圖1. Hofmeister效應在摩擦電氣凝膠制備中的應用。

2. 摩擦電氣凝膠的制備

圖2展示了摩擦電氣凝膠具體制造過程。混合液冷凍的過程中聚合物被移動的水-冰晶推出，從而被限制生長在冰晶的間隙區域，聚合物在微米尺度下得到濃縮和緊密堆積。這有助于隨后的鹽析引起的聚合物鏈的聚集和結晶。在冷凍干燥過程中，經過鹽析處理后的聚合物鏈作為支架起著關鍵作用，在冰晶升華時通過強氫鍵支撐微觀結構，最終得到力學性能提升的多孔結構。此外，摩擦電氣凝膠能獲得優異的剛度關鍵是鹽析作用帶來的結晶度的增加和聚集態的改變。

圖2. 氣凝膠的制備工藝和結構。

3. 摩擦電氣凝膠的力學性能

鹽析過程（具備鹽析能力的離子種類、鹽析處理時間、鹽溶液濃度）對摩擦電氣凝膠機械性能的影響被進一步探究。各種陰離子處理后的氣凝膠的力學性能遵循順序：檸檬酸鈉＞碳酸鈉＞Na₂SO₄＞醋酸鈉。由碳酸鈉，Na₂SO₄和醋酸鈉溶液處理后的氣凝膠的多孔結構呈現較多的塌陷。在氯化鈉等其余的鹽溶處理過程中，聚合物呈完全溶解狀態，因此無法進行力學性能測試。檸檬酸鈉溶液濃度從0.5 M增加到1.5 M，氣凝膠的模量和比模量數值隨著檸檬酸鈉濃度的增加而增加。值得注意的是，檸檬酸鈉濃度在2 M以及飽和狀態時，氣凝膠的力學性能呈現下降趨勢。

圖3. Hofmeister效應對氣凝膠機械性能的影響。

4. 摩擦電氣凝膠基自供電傳感器的組成和應用

圖4和 5展示了摩擦電氣凝膠基可穿戴自供電傳感器的組成和應用。經過6000 s的循環測試后，摩擦電氣凝膠的多孔結構幾乎不受影響。傳感器表現出快速響應和恢復速度，響應與回復時間分別僅為33 ms和26 ms，且在工作壓強高達343 kPa時依舊可以工作。通過傳感器可對不同人體步態進行監測，如根據開路電壓信號峰型和數值特點，可以明顯區分走路、跑步、跳躍和跌倒等狀態。此外，也通過開路電壓的峰值大小和峰的頻率來監測人體肘部彎曲的角度和頻率。

圖4. 傳感器的結構設計和工作原理。

圖5. 傳感器應用于運動狀態的監測。

在這項工作中，通過Hofmeister效應制備了一種具有優異剛度的摩擦電氣凝膠，并基于此材料開發了一種用于人體運動狀態監測的自供電傳感器。通過對Hofmeister效應的合理使用，使聚合物的結晶度和聚集態增加，實現了高剛度，即楊氏模量142.9 MPa，比模量340.6 kN m kg^–1，支撐自身重量的6600倍后依舊不變形。通過對Hofmeister序列中不同陰離子（鈉鹽）、鹽析時間和鹽溶液濃度對氣凝膠力學性能提升情況的評估，將有效指導Hofmeister效應的合理使用。通過組裝自供電傳感器，傳感器表現出高壓強的響應能力，33 ms的快速響應時間，實現了人體運動狀態的精準反饋。本研究為氣凝膠的設計策略與應用提供了參考，也有望促進可穿戴產品在智慧醫療領域中的進一步應用。

原文鏈接： https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202306810

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（責任編輯：xu）

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