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福建師大 CEJ：CsPbBr3與商用聚合物的無(wú)溶劑共混 - 界面可視化、帶隙工程和3D打印穩(wěn)定性的提高

2024-01-31 來源：高分子科技

關(guān)鍵詞：鈣鈦礦聚合物熒光材料無(wú)溶劑共混界面可視化 3D打印穩(wěn)定性

金屬鹵化物鈣鈦礦(MHPs)因其優(yōu)異的光電性能而受到廣泛關(guān)注，但其在開放環(huán)境中的不穩(wěn)定性也成為限制其應(yīng)用的固有難題。引入聚合物穩(wěn)定MHPs一直是MHPs光電器件領(lǐng)域的一個(gè)研究熱點(diǎn)。一方面聚合物可以鈍化MHPs表面缺陷，使MHPs與水和氧氣隔絕；另一方面，聚合物具有良好的力學(xué)性能，這使得MHPs/聚合物復(fù)合材料具有良好的柔韌性、延展性、回彈性和加工性。

圖1. CsPbBr₃@polymer復(fù)合材料制備流程。

傳統(tǒng)的金屬鹵化物鈣鈦礦(MHPs)聚合物復(fù)合材料通常在有機(jī)溶劑中制備，而溶劑的使用往往伴隨著環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)和復(fù)雜的后處理步驟。近期，福建師范大學(xué)杜克釗團(tuán)隊(duì)聯(lián)合陳慶華/錢慶榮團(tuán)隊(duì)在鈣鈦礦聚合物熒光材料的研究中取得了重要進(jìn)展。在該工作中，他們采用無(wú)溶劑雙螺桿擠出技術(shù)，通過添加油胺作為CsPbBr₃和聚合物之間的相容劑，成功制備了CsPbBr₃@聚合物熒光材料，并將其推廣到多種商用聚合物（PLA、PP、PE和PBAT）中(圖1)。這種方法不僅環(huán)保，適用性廣，也有效地提高了MHPs的穩(wěn)定性：CsPbBr₃@PE₅/PLA₅在水中浸泡80天后依舊保持了穩(wěn)定的綠光發(fā)射，同時(shí)其藍(lán)光穩(wěn)定性以及高溫高濕條件下的穩(wěn)定性也得到了顯著的增強(qiáng)(圖2)；并且其優(yōu)越的加工性能和材料的可定制性為MHPs/聚合物復(fù)合材料在3D打印領(lǐng)域的應(yīng)用提供了可能性。

圖2 CsPbBr₃@PE₅/PLA₅復(fù)合材料的熒光表征以及穩(wěn)定性測(cè)試

圖3 含不同比例PE和PLA CsPbBr₃@PE/PLA復(fù)合材料的PL光譜、DSC曲線、截面SEM圖像和熒光圖像

并且，該工作首次將鹵化物鈣鈦礦引入到雙相聚合物體系中并且分析MHPs分布對(duì)材料熒光性能的影響。利用潤(rùn)濕系數(shù)計(jì)算結(jié)合透射電鏡(TEM)以及掃描電鏡(SEM)等表征技術(shù)分析CsPbBr₃主要分布在復(fù)合材料的界面處；得益于CsPbBr₃的熒光特性和界面處的分布，在熒光顯微鏡下可以方便地觀察到PE/PLA界面的形態(tài)（圖3）。CsPbBr₃的界面定位不僅提供了一種新的材料界面可視化技術(shù)，并且能夠促進(jìn)CsPbBr₃@PE₅/PLA₅的陰離子交換從而實(shí)現(xiàn)快速能帶調(diào)控(圖4)。最后，通過單螺桿擠出機(jī)對(duì)CsPbBr₃@PE₅/PLA₅復(fù)合材料進(jìn)行擠出牽引并得到平均直徑1.75 mm的3D打印線材。所獲得的3D打印線材在高溫 (175℃) 熔體加工后仍保持穩(wěn)定的綠色發(fā)射，并可進(jìn)一步通過FDM打印機(jī)直接打印出不同形狀的熒光產(chǎn)品 (圖4)，拓寬了其在各個(gè)領(lǐng)域的應(yīng)用前景。該工作以“Solvent-free blending of CsPbBr3 and commercial polymer: Interface-visualization, bandgap engineering and improved stability in 3D printing”為題發(fā)表在《Chemical Engineering Journal》上（Chem. Eng. J, 2024: 148965.）。文章第一作者是福建師范大學(xué)化學(xué)與材料學(xué)院2021級(jí)博士生劉禎，福建師范大學(xué)杜克釗教授、孫曉麗副教授和周為明博士為本文的通訊作者。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金(No . 22373014)、福建省自然科學(xué)基金(No . 2022J06019)、福建師范大學(xué)青年教師孵化基金(SDPY 2023015)的支持。

圖4 CsPbBr₃@PE₅/PLA₅復(fù)合材料的能帶調(diào)控及3D打印

文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.148965

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（責(zé)任編輯：xu）

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