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  高倍率性能和長壽命是電化學(xué)儲(chǔ)能技術(shù)走向規(guī)模化應(yīng)用的兩大關(guān)鍵參數(shù)。可充電水系鋅離子電池（AZIBs）被認(rèn)為是下一代大規(guī)模儲(chǔ)能系統(tǒng)的有力競爭者，但惡劣的配位環(huán)境和糟糕的界面化學(xué)（析氫反應(yīng)、腐蝕和枝晶生長）導(dǎo)致其庫侖效率低和壽命短，特別是在高電流密度和大面積容量下。眾多策略致力于解決這一問題，在這些策略中，功能性電解液添加劑由于其有高效、簡單和易于操作等優(yōu)勢，在調(diào)節(jié)鋅配位環(huán)境和優(yōu)化電極/電解質(zhì)界面以實(shí)現(xiàn)均勻的鋅沉積方面發(fā)揮著至關(guān)重要的作用。

  盡管現(xiàn)有報(bào)道的電解液添加劑在提高鋅陽極的倍率能力和循環(huán)壽命方面表現(xiàn)出巨大的優(yōu)勢，但在極端條件下（特別是在高電流密度和大面積容量下），表現(xiàn)出相對(duì)較差的電化學(xué)性能、低可操作性和安全性差，這極大限制了AZIBs的性能水平。造成這一困境的主要原因在于目前電解液添加劑單一的功能和貧瘠的優(yōu)化能力。同時(shí)，這些添加劑中的大多數(shù)具有毒性、易燃性、不穩(wěn)定性和易犧牲等缺陷。因此，開發(fā)一種具有多重作用機(jī)制和優(yōu)異優(yōu)化性能的多功能電解液添加劑，對(duì)于實(shí)現(xiàn)AZIBs的高倍率和長壽命至關(guān)重要。特別地，這種多功能電解液添加劑應(yīng)滿足以下條件：物理屏蔽層、功能性化學(xué)官能團(tuán)、均勻化電場、均勻化濃度場、動(dòng)態(tài)保護(hù)、優(yōu)異的去溶劑能力以及綠色環(huán)保。因此，探索具有這些特征的電解液添加劑材料以高效抑制鋅枝晶并促進(jìn)AZIBs在高電流密度和大面積容量下的穩(wěn)定運(yùn)行是非常重要的。

  綜上所述，他們提出了一種通過引入納米尺度的CNCs作為電解液添加劑以有效調(diào)節(jié)水系鋅化學(xué)的配位環(huán)境和界面化學(xué)的有效策略。研究表明，CNCs作為快速離子載體，使鋅離子通量均勻化，協(xié)調(diào)鋅離子的快速遷移，從而促進(jìn)鋅離子的定向傳輸以增強(qiáng)其傳輸動(dòng)力學(xué)。在電化學(xué)循環(huán)過程中，CNCs可以在鋅陽極表面進(jìn)行原位組裝，有效調(diào)節(jié)鋅的電鍍/剝離行為，促進(jìn)其均勻沉積，有效抑制了界面副反應(yīng)的發(fā)生和枝晶生長。重要的是，在電鍍/剝離過程中，CNCs可以實(shí)現(xiàn)對(duì)鋅陽極的動(dòng)態(tài)保護(hù)，確保鋅陽極的高效持續(xù)工作。基于這種多功能CNCs的電解液添加劑優(yōu)化策略，鋅化學(xué)體系的配位環(huán)境和界面化學(xué)從源頭到終點(diǎn)都得到了優(yōu)化。最終，CNCs電解液添加劑無論是在扣式電池還是大面積軟包電池中都獲得了卓越的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性。我們相信，這種簡單、環(huán)保、高效的多功能電解液添加劑工程可以擴(kuò)展到受動(dòng)力學(xué)遲緩和穩(wěn)定性差限制的其他金屬離子電池中，為開發(fā)高效的電化學(xué)儲(chǔ)能技術(shù)提供一條新的途徑。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202319051