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  超分子材料因其獨特的物理化學(xué)特性廣泛應(yīng)用于航空航天、固態(tài)電池、橡膠輪胎、仿生生物醫(yī)藥學(xué)等高新技術(shù)產(chǎn)業(yè)領(lǐng)域。合成超分子材料的生物醫(yī)學(xué)和工業(yè)應(yīng)用需要事先確定其機械強度和韌性。然而，實現(xiàn)具有高強超韌粘彈特征的超分子材料，是現(xiàn)今高分子動力學(xué)與流變學(xué)等研究領(lǐng)域所關(guān)心的核心難點問題之一。特別是，由交聯(lián)和糾纏結(jié)構(gòu)組成的超分子凝膠材料通常具有較高的機械強度，但韌性有限。為了在極端條件下如高壓和快速強迫變形下仍能正常運行，這些超分子材料必須具有足夠的強度和韌性來抵抗和消散外部沖擊的破壞效應(yīng)。具有各種化學(xué)和物理特性的納米顆粒已被廣泛應(yīng)用于開發(fā)新型功能性超分子納米復(fù)合材料。當(dāng)它們的尺度與交聯(lián)或糾纏超分子網(wǎng)絡(luò)的網(wǎng)格尺寸相當(dāng)或更大時，摻入納米顆粒的動力學(xué)大多與基質(zhì)鏈的結(jié)構(gòu)松弛相關(guān)。在這種情況下，基質(zhì)鏈的結(jié)構(gòu)松弛仍然由鏈段的熱運動驅(qū)動，而納米顆粒由于它們的耦合運動無法對超出其尺度的基質(zhì)鏈的松弛做出貢獻(xiàn)。因此，通過納米顆粒摻雜來實現(xiàn)超分子材料高機械強度與大韌性的結(jié)合是設(shè)計具有強大快速變形能力的功能性超分子材料極具挑戰(zhàn)性的任務(wù)。

圖一：超分子凝膠中活性納米顆粒的非平衡熱力學(xué)統(tǒng)計

  通過Rouse模式分析來確定不同長度尺度上超分子鏈的結(jié)構(gòu)弛豫譜。含有非活性納米顆粒的凝膠中的超分子鏈在大于網(wǎng)格尺寸的長度尺度上沒有松弛，這證明非活性納米顆粒無法破壞超分子鏈的纏結(jié)結(jié)構(gòu)。相反，在含有活性納米顆粒的凝膠中得到的超分子鏈松弛自相關(guān)函數(shù)在所有長度尺度上都可以用拉伸指數(shù)函數(shù)來擬合，觀察到的類似于無纏結(jié)鏈的弛豫光譜表明，活性納米顆粒在有效減少超分子鏈的纏結(jié)方面發(fā)揮了動力學(xué)作用。而對于松弛時間和拉伸因子的分析表明由于活性納米顆粒觸發(fā)的超分子鏈弛豫對子鏈輪廓長度的依賴性比通常在聚合物鏈纏結(jié)熔體中發(fā)現(xiàn)的鏈要大得多，且超分子鏈?zhǔn)艿交钚约{米顆粒的均勻干擾。為了將活性納米顆粒觸發(fā)的超分子凝膠粘彈性變化與超分子凝膠的松弛定量地聯(lián)系起來，計算了應(yīng)力松弛模量的傅立葉變換，得到了各自的存儲（彈性）模量G′(ω)和耗散（粘性）模量G′′(ω)。在添加的納米顆粒中引入活性后，在很大的頻率范圍內(nèi)，彈性模量和粘性模量同時增強，這是由于應(yīng)力松弛模量在短時間尺度的提升和應(yīng)力松弛模量在長時間尺度的加速松弛。這些由活性納米顆粒引發(fā)的流變變化是由纏結(jié)和交聯(lián)的超分子組成的凝膠機械強度和韌性得到改善的原因。

  論文鏈接 https://doi.org/10.1021/acs.macromol.3c02488