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香港中文大學（深圳）朱賀/大連理工大學阮雪華 Adv. Sci.：高性能聚（氨酯-脲）彈性體硬段團簇結構的調控

2024-04-15 來源：高分子科技

彈性體在日常生活中有著廣泛的應用，然而制備具有高強度、高韌性和優異抗撕裂性的可降解、可回收彈性體仍然是一項具有挑戰性的任務。為此，該工作設計并制備了一種基于聚己內酯的聚（氨酯-脲）彈性體，通過優化硬段團簇的排列，賦予了該彈性體優異的力學性能。研究發現，擴鏈劑中的長烷基鏈有利于形成小而均勻分布的硬段團簇，可顯著提高彈性體的力學性能。加上多重氫鍵結構和應力誘導結晶效應，所制備的彈性體具有63.3 MPa的強度、431 MJ m^-3的優異韌性和489 kJ m^-2的超高斷裂能，同時保持了良好的可回收性和可降解性。

作者通過使用具有不同長度柔性烷基鏈間隔的擴鏈劑來調節硬段團簇的排列，以研究其對力學性能的影響(圖1a)。分子動力學模擬表明由于豐富氫鍵的存在，PCL-AD和PCL-DD的硬段聚集在軟段之間，形成了微相分離結構。然而，PCL-DD的硬段更均勻地分布在軟段之間（圖1c）。

圖1. PCL-AD和PCL-DD的制備及模擬計算。

拉伸實驗表明，PCL-DD的拉伸強度、斷裂伸長率和韌性均優于PCL-AD，分別為63.3 MPa、1511%和430.9 MJ m^-3（圖2a）。TEM結果說明PCL-DD的硬段團簇相比于PCL-AD小且均勻分布在軟段中（圖2e，f）。在200%應變時，PCL-DD的WAXD圖譜中仍可觀察到非晶峰，而PCL-AD的WAXD圖譜中則出現了PCL的強結晶衍射峰（圖2h，i）。大而集中的硬段團簇以及應力誘導結晶的過早出現可能會導致彈性體內部產生缺陷和應力集中，從而過早斷裂。因此合理設計硬段團簇的結構對于合成高性能材料具有重要意義。

圖2. PCL-AD和PCL-DD的力學性能和結構表征。

循環拉伸實驗表明，由于PCL-DD在50%和100%小應變下的應力誘導結晶可以忽略不計（圖 2i），其殘余應變遠低于PCL-AD（圖3a，b）。經過100次循環拉伸的PCL-AD和PCL-DD都表現出良好的抗疲勞性能，且在80 ℃加熱5 min后，彈性體都表現出了良好的彈性恢復（圖3）。

圖3. PCL-AD和PCL-DD的循環拉伸和彈性恢復實驗。

純剪法測得的PCL-DD的斷裂能為489.5 kJ m^-2，遠高于天然橡膠和其它常見的彈性體。此外，PCL-DD可以使用溶劑回收至少三次而不損失其機械性能，并且可以在脂肪酶水溶液中快速降解（圖4）。

圖4. PCL-DD的斷裂能測試及回收和降解實驗。

該工作以“Regulation of Hard Segment Cluster Structures for High-performance Poly(urethane-urea) Elastomers”為題發表在 Advanced Science上(DOI: 10.1002/advs.202400255)，香港中文大學（深圳）理工學院博士生秦劍亮為論文第一作者，通訊作者為香港中文大學（深圳）理工學院朱賀助理教授以及大連理工大學能源化工系阮雪華教授。該工作得到了香港中文大學（深圳）朱世平教授的大力支持。

課題組長期招收博士后、博士生和碩士生，請有意者準備好完整的中、英文簡歷，代表文章PDF（若有）發送至郵箱：zhuhe@cuhk.edu.cn（朱老師）和qizhang@cuhk.edu.cn（張老師）。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202400255

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（責任編輯：xu）

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