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  兩根高分子鏈?zhǔn)侨绾稳诤弦约胺蛛x是一個(gè)非常有趣的問(wèn)題，受觀察手段的限制，很難在實(shí)驗(yàn)上觀察到兩根高分子鏈融合及分離過(guò)程。而理論上如何固定鏈的質(zhì)心并且捕捉到融合及分離的過(guò)程也是一個(gè)難點(diǎn)，尤其是當(dāng)融合過(guò)程中還耦合了單鏈的榻縮轉(zhuǎn)變，如何處理這種大形變下的單鏈構(gòu)象轉(zhuǎn)變是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

  近日，寧波大學(xué)徐玉賜教授課題組發(fā)展了一套研究雙鏈相互作用的理論方法，并且研究了單鏈榻縮轉(zhuǎn)變對(duì)雙鏈相互作用的影響。發(fā)現(xiàn)在特定的條件下，融合會(huì)誘發(fā)單鏈發(fā)生榻縮轉(zhuǎn)變：通過(guò)雙鏈相互作用勢(shì)得到了第二維里系數(shù)表明線團(tuán)之間存在有效的吸引相互作用，這說(shuō)明在高分子溶劑中，單鏈可以不經(jīng)歷榻縮轉(zhuǎn)變而直接發(fā)生相分離。這與小分子溶劑中的相分離有所不同，通常認(rèn)為單鏈會(huì)先發(fā)生榻縮轉(zhuǎn)變，然后再分相。在對(duì)融合的逆過(guò)程—分離的研究中發(fā)現(xiàn)分離會(huì)誘導(dǎo)單鏈從榻縮的小球到線團(tuán)的轉(zhuǎn)變，并且當(dāng)溶劑鏈長(zhǎng)較長(zhǎng)時(shí)，融合與分離存在明顯的歷史過(guò)程。具體如下：

圖1：相互作用的理論模型及得到的配分函數(shù)。

圖2：短鏈溶劑中雙鏈融合及分離過(guò)程。

圖3：長(zhǎng)鏈溶劑下雙鏈的融合及分離過(guò)程。

圖4：雙鏈融合時(shí)熵和焓對(duì)自由能的貢獻(xiàn)。

圖5：通過(guò)PMF得到的第二維里系數(shù)。

  原文鏈接： https://doi.org/10.1021/acs.macromol.4c02502