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  近日，四川大學王玉忠院士團隊研究開發了一種工藝簡單的高適應性升級回收方法，將聚烯烴用硝酸氧化回收得到高值含硝基長鏈多元羧酸。多元羧酸是一種高價值的精細化學，用化學合成方法制備面臨較大的困難，基于廢聚烯烴的回收路線為其制備提供了新的途徑。該方法不僅適用于不同種類的聚烯烴、還對任意比例的混合PP/PE，實際的聚烯烴塑料制品及其混合物同樣有效。有趣的是對于混雜聚烯烴，氧化降解產品出現“同質化”現象，即分子量和官能團數相近，可直接再利用作為精細化學品或制備可回收的高性能/功能材料，無需額外的分離步驟。這項工作為廢聚烯烴提供了一種新的通用型高效升級回收策略。

圖1 （A）不同聚烯烴在4 M HNO₃中140 ^oC反應2小時固體產物的質量產率；聚烯烴的支鏈拓撲結構及其降解產物的性質：（B）LDPE、（C）iPP、（D）HDPE、（E）LLDPE和（F）POE

  在該方法中，常見聚烯烴材料LDPE、HDPE、LLDPE、POE和PP均實現100%的降解，轉化為長鏈多元羧酸產物均高于90%，質量產率在100 wt%以上（圖1A），其余為C4~C8混合二元酸等小分子產物。降解過程中聚烯烴支化拓撲結構中的長支鏈發生氧化斷裂，同時支化點保留，最終形成了長鏈多元羧酸（圖1B-1F）。PP主鏈含有大量的甲基側基且不含長支鏈，故最終降解產物為二元羧酸。

  氧化降解產物DLDPE具有多用途,可做表面活性劑（圖2A）和pH緩沖劑（圖2B），也可以將DLDPE轉化為長鏈多元胺rDLDPE-NH₂，并通過rDLDPE-NH₂和對苯二甲醛反應合成動態交聯亞胺材料（圖2C），拉伸強度可達到70 MPa，并表現出優異的重塑性和化學循環回收性（圖2D-2F），該方法開辟了一條從難化學回收的聚烯烴材料到可循環回收材料的新途徑。

圖2 （A）DLDPE用作表面活性劑；（B）DLDPE用作pH緩沖劑；（C）DLDPE轉化合成動態交聯亞胺材料；（D）CAN-rDLDPE/TPA的熱壓重構；（E）CAN-rDLDPE/TPA化學閉環回收；（F）CAN-rDLDPE/TPA、熱壓重構樣品和化學閉環回收樣品與的拉伸應力應變曲線

  現實生活中塑料廢棄物往往同時含有PP和PE，且其比例隨機，通常PP/PE混雜聚烯烴的共氧化降解產物復雜，難以再利用。而在該方法中，任意比例下的PP和PE混合降解均得到了具有良好相容性和均一性的硝基長鏈多元羧酸（圖3），大大降低了混合聚烯烴的分選和產物分離的成本。不僅如此，將該方法用于PP盒、PP注射器、HDPE瓶、LDPE一次性手套以及實際混合塑料時，都能被降解為硝基長鏈多元羧酸（圖4），說明該方法對于雜質和添加劑有較高的容忍度。

圖3 不同比例下PP和PE的混合氧化降解：（A）-（E）混合降解產物的光學圖像和掃描電鏡SEM圖像；（F）混合降解產物的GPC曲線

圖4 實際生活中的聚烯烴4 M硝酸中在140 ^oC下反應2 h：（A）單一實際聚烯烴的降解：PP顏色盒子，PP注射器，HDPE瓶和LDPE一次性手套；（B）LDPE一次性手套、PP注射器和HDPE瓶的混合降解；（C）LDPE包裝膜、HDPE瓶蓋和PET瓶體的混合降解

  該工作以“Highly adaptable oxidative upcycling of polyolefins to multifunctional chemicals containing oxygen and nitrogen”為題發表在《Materials Horizons》上。第一作者為四川大學環保型高分子材料國家地方聯合工程實驗室的博士研究生韋相約，通訊作者為徐世美和王玉忠教授。該研究得到國家自然科學基金委的支持。

  原文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2025/mh/d5mh00132c