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  由物理鍵如氫鍵、離子鍵、疏水作用力、π-π堆積等相互作用形成的可逆物理凝膠，由于其物理弱鍵的動(dòng)態(tài)性和可逆性表現(xiàn)出一系列獨(dú)特的性質(zhì)，例如形狀記憶性、自修復(fù)性、可回收性和黏附性，這與由共價(jià)鍵交聯(lián)形成的化學(xué)凝膠形成鮮明對(duì)比。對(duì)于天然凝膠材料而言，其成分復(fù)雜，會(huì)同時(shí)包含由各類動(dòng)態(tài)物理鍵構(gòu)成的物理交聯(lián)點(diǎn)和由化學(xué)共價(jià)鍵構(gòu)成的化學(xué)交聯(lián)點(diǎn)。因此，如何量化天然的復(fù)雜凝膠體系中物理鍵的強(qiáng)度和物理交聯(lián)點(diǎn)的密度一直是軟物質(zhì)材料領(lǐng)域一個(gè)極具挑戰(zhàn)的科學(xué)難題。

  近日，在國(guó)家科技部，自然科學(xué)基金委和中國(guó)科學(xué)院的大力支持下，中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所高分子物理與化學(xué)實(shí)驗(yàn)室賈迪課題組利用動(dòng)態(tài)光散射技術(shù)（圖a）揭示了復(fù)雜凝膠體系中物理弱鍵動(dòng)態(tài)締合-解離的多層級(jí)微觀動(dòng)力學(xué)普適性定律，并且發(fā)展了量化動(dòng)態(tài)物理弱鍵的強(qiáng)度和凝膠中物理交聯(lián)點(diǎn)密度的新型表征方法。他們與美國(guó)馬薩諸塞大學(xué)阿默斯特分校高分子系的M. Muthukumar教授合作，M. Muthukumar教授發(fā)展的全新理論深入闡釋了實(shí)驗(yàn)上所觀測(cè)到的凝膠多層級(jí)微觀動(dòng)力學(xué)的物理本質(zhì)（圖b-c）。

  研究人員利用動(dòng)態(tài)光散射表征復(fù)雜凝膠材料體系，首次報(bào)道了動(dòng)態(tài)可逆物理凝膠的動(dòng)力學(xué)相關(guān)函數(shù)呈現(xiàn)出“stretched”指數(shù)衰減模式，且衰減指數(shù)β恒定為1/3，這是對(duì)過(guò)去五十年來(lái)傳統(tǒng)化學(xué)凝膠的相關(guān)函數(shù)均呈現(xiàn)純指數(shù)衰減這一結(jié)果的重要補(bǔ)充。當(dāng)動(dòng)態(tài)弱鍵在凝膠交聯(lián)點(diǎn)中占主導(dǎo)時(shí)，會(huì)出現(xiàn)物理弱鍵的動(dòng)態(tài)締合-解離多層級(jí)微觀動(dòng)力學(xué)，這一微觀動(dòng)力學(xué)的集合行為在宏觀上被放大為其動(dòng)力學(xué)相關(guān)函數(shù)呈現(xiàn)出“stretched”指數(shù)衰減模式，且衰減指數(shù)β恒定為1/3，具有普適性（圖d）。此外，其相關(guān)函數(shù)中的特征弛豫時(shí)間τ_β與凝膠中動(dòng)態(tài)物理鍵的鍵能正相關(guān)，因此可以通過(guò)特征弛豫時(shí)間τ_β來(lái)量化凝膠中物理鍵的平均鍵能（圖e）。反之，當(dāng)化學(xué)共價(jià)鍵在凝膠交聯(lián)點(diǎn)中占主導(dǎo)時(shí)，該多層級(jí)微觀動(dòng)力學(xué)就會(huì)消失，其相關(guān)函數(shù)會(huì)出現(xiàn)傳統(tǒng)的純指數(shù)衰減模式。

  該新型多層級(jí)微觀動(dòng)力學(xué)定律對(duì)凝膠體系具有普適性，研究人員對(duì)各種復(fù)雜凝膠體系例如天然絲素蛋白凝膠、仿生黏液凝膠、DNA凝膠等進(jìn)行動(dòng)態(tài)光散射測(cè)試（圖f），通過(guò)其相關(guān)函數(shù)是否呈現(xiàn)“stretched”指數(shù)衰減模式可以評(píng)估凝膠中的物理交聯(lián)點(diǎn)密度，并通過(guò)其特征弛豫時(shí)間來(lái)量化凝膠中物理鍵的平均鍵能。

  該工作對(duì)評(píng)估生命體系中凝聚態(tài)的動(dòng)態(tài)弱鍵、設(shè)計(jì)可回收凝膠材料等具有重要指導(dǎo)意義。相關(guān)研究成果發(fā)表在Nat. Commun., 2025, 16, 3247。論文第一作者為化學(xué)所博士生趙怡慧，通訊作者為化學(xué)所賈迪研究員和美國(guó)馬薩諸塞大學(xué)阿默斯特分校的M. Muthukumar教授。

利用動(dòng)態(tài)光散射揭示復(fù)雜凝膠體系中物理弱鍵動(dòng)態(tài)締合-解離的多層級(jí)微觀動(dòng)力學(xué)普適性定律

  文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-58571-2

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