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  太陽能界面蒸發(fā)是一種新興的太陽能捕獲技術(shù)，旨在解決全球能源危機和淡水短缺問題。然而，不定向流動的水不可避免地充當(dāng)了自上而下通過熱對流傳熱的介質(zhì)，導(dǎo)致蒸發(fā)性能不佳。為解決這一問題，華南理工大學(xué)鄭大鋒教授和廣東工業(yè)大學(xué)邱學(xué)青教授等研究人員提出了一種可大規(guī)模生產(chǎn)且具有成本效益的策略，設(shè)計了一種具有兩種不同曲折通道的高性能多功能雙層太陽能氣凝膠蒸發(fā)器。這種三維（3D）雙層結(jié)構(gòu)太陽能蒸發(fā)器（LPC@CSL@CS）由上層嵌有木質(zhì)素基多孔碳（LPC）的殼聚糖/木質(zhì)素（CSL）復(fù)合氣凝膠層（具有垂直小通道），以及下層的親水殼聚糖（CS）氣凝膠組成。頂部的優(yōu)異光熱性能和蒸發(fā)能力，結(jié)合增強的毛細(xì)作用力，共同驅(qū)動了高效蒸發(fā)。木質(zhì)素的存在不僅提高了復(fù)合氣凝膠的親水性和飽和含水量，同時也充當(dāng)了光吸收材料的前驅(qū)體。底部大孔的CS氣凝膠無序通道可以抑制過量的水向上層傳輸，還降低了水的蒸發(fā)焓。這種獨特的設(shè)計使其能夠最大限度地利用來自太陽光的熱量，并將產(chǎn)生的熱量局域化，同時提供充足的水供應(yīng)。因此，優(yōu)化后的自漂浮式LPC@CSL-5:5@CS雙層氣凝膠蒸發(fā)器在1個太陽光強（1 kW m^-2）照射下，實現(xiàn)了理想的水蒸發(fā)速率（1.717 kg m^-2 h^-1 ）和光熱轉(zhuǎn)換效率（90.63%）。此外，所設(shè)計的蒸發(fā)器還表現(xiàn)出持久的耐鹽性、優(yōu)異的穩(wěn)定性和可回收性。值得注意的是，LPC-50 mg@CSL-5:5氣凝膠在3個太陽光強下可產(chǎn)生279 mV的電壓輸出，可以驅(qū)動電風(fēng)扇。整個體系完全由生物質(zhì)構(gòu)成成本低廉，且這種多功能氣凝膠蒸發(fā)器在大規(guī)模應(yīng)用（包括太陽能海水淡化、廢水凈化和熱電生產(chǎn)）中展現(xiàn)出巨大潛力。該研究以題為“Multifunctional Fully Biomass-Derived Bilayer Aerogel for Efficient Solar-Driven Desalination and Thermoelectricity Generation” 的論文發(fā)表在《ACS Nano》期刊上。

【材料設(shè)計與制備】

圖1. 制備 LPC@CSL@CS 氣凝膠蒸發(fā)器的示意圖

  LPC@CSL@CS 氣凝膠的制備過程如圖 1 所示。制備完成的雙層蒸發(fā)器由光熱轉(zhuǎn)換層和水運輸層組成。LPC 作為一種優(yōu)異的光吸收劑，通過物理混合嵌入 CSL 基質(zhì)中。具體制備過程如下：先將殼聚糖（CS）分散于堿性尿素溶液，經(jīng)兩次凍融循環(huán)后加入交聯(lián)劑環(huán)氧氯丙烷（ECH）倒入模具。以無色透明的 CS 水凝膠作為底層，再將殼聚糖與木質(zhì)素按不同質(zhì)量比混合，加入木質(zhì)素基多孔碳（LPC）形成 LPC@CSL 復(fù)合預(yù)凝膠溶液，倒入底層 CS 水凝膠上，二次凝膠化后形成雙層水凝膠；接著將其浸入去離子水除去多余未反應(yīng)試劑，將上層置于液氮中進(jìn)行定向冷凍，使上層形成垂直有序的小孔結(jié)構(gòu)，最后經(jīng)冷凍干燥得到具有上層垂直導(dǎo)向LPC@CSL 小孔通道和下層親水CS 無序大孔的雙層氣凝膠，該結(jié)構(gòu)通過增強毛細(xì)力促進(jìn)水傳輸并實現(xiàn)熱局域化。

【結(jié)構(gòu)表征】

圖2 (a-d) LPC-50 mg@CSL-9:1、(b) LPC-50 mg@CSL-7:3、(c) LPC-50 mg@CSL-5:5 和 (d) CS 氣凝膠橫截面結(jié)構(gòu)的 SEM 圖像（插圖為 CS 氣凝膠的孔徑分布）；(e) LPC@CSL-5:5 的表面；(f) LPC@CSL-5:5 的縱截面結(jié)構(gòu)；(g) LPC@CSL-5:5 的 EDS 能譜；(h) LPC@CSL-5:5 復(fù)合氣凝膠中 C、O、N 和 S 的元素分布圖。

  圖2a-d 展示了 LPC-50 mg@CSL 復(fù)合氣凝膠和 CS 氣凝膠內(nèi)部結(jié)構(gòu)的 SEM 圖像。SEM 圖像表明，所有LPC@CSL 均呈現(xiàn)出致密的三維（3D）互連網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。如圖2a 所示，當(dāng)殼聚糖與木質(zhì)素的重量比從 9:1 增加到 5:5 時，LPC@CSL 氣凝膠的孔徑從 1–3 μm 增加到 15–25 μm（圖 2a–c）。復(fù)合氣凝膠的孔徑隨著木質(zhì)素含量的增加而增大，這主要是由于木質(zhì)素存在大量親水官能團(tuán)（例如羧基和羥基）。對于底層，SEM 圖像顯示 CS 氣凝膠層具有極其豐富的大孔且這些大孔排列密集，平均孔徑為 179.82 μm（圖 2d）。大孔的存在有利于水的傳輸，由于毛細(xì)效應(yīng)，它在后續(xù)的海水淡化過程中對促進(jìn)鹽分的傳輸起著不可或缺的作用。值得注意的是，復(fù)合氣凝膠表面存在一些褶皺狀條紋，導(dǎo)致表面粗糙（圖2e）。粗糙的表面不僅可以減少光反射，還有利于增強光在氣凝膠孔內(nèi)的散射，從而實現(xiàn)高效的光捕獲。在縱截面中（圖2f）可以清晰地看到大量垂直微米級通道，這是由于在冰模板冷凍過程中，溫度梯度驅(qū)動冰晶定向生長所致。這種獨特的結(jié)構(gòu)不僅通過多次反射和散射增強了太陽光吸收，還促進(jìn)了蒸發(fā)界面的持續(xù)供水以及有效的鹽分離子化，這對于防止鹽結(jié)晶至關(guān)重要。

【太陽能海水淡化和廢水凈化應(yīng)用】

圖3. (a) 使用 LPC-50 mg@CSL-5:5@CS 蒸發(fā)器在不同濃度的 NaCl 水溶液中水的質(zhì)量隨時間的變化；(b) LPC-50 mg@CSL-5:5@CS 蒸發(fā)器在不同濃度的 NaCl 溶液中的蒸發(fā)速率；(c) LPC-50 mg@CSL-5:5@CS 在 3.5 wt % NaCl 溶液中的長期穩(wěn)定性；(d) 在1個太陽光照條件下，表面覆蓋固體鹽（0.5 g）的 LPC- 50 mg@CSL-5:5@CS 蒸發(fā)器的鹽溶解照片；（e）LPC-50 mg@CSL-5:5@CS 蒸發(fā)器在不同溶液中的蒸發(fā)速率；（f）蒸發(fā)前后五種重金屬離子的前后濃度變化；（g）用 pH 試紙比較蒸發(fā)前后強酸性溶液和強堿性溶液的 pH 值變化。

  如圖3a、b 所示，當(dāng) NaCl 溶液的濃度從3.5 wt % 增加到 20 wt % 時，LPC-50 mg@CSL-5:5@CS 的蒸發(fā)速率呈下降趨勢，計算得出的水蒸發(fā)速率分別為 1.678 kg m^-2h^-1 (3.5 wt %)，1.616 kg m^-2h^-1(5 wt %)，1.568 kg m^-2h^-1 (10 wt %)，1.450 kg m^-2h^-1(15 wt %) 和 1.324 kg m^-2h^-1(20 wt %)。當(dāng)鹽的濃度從3.5 wt % 增加到 20 wt % 時，LPC-50 mg@CSL-5:5@CS 的蒸發(fā)性能僅下降了 21%，顯示出極佳的耐鹽性。如圖3c 所示，在 3.5 wt % NaCl 溶液中進(jìn)行 30 次循環(huán)蒸發(fā)試驗期間，LPC-50 mg@CSL-5:5@CS 蒸發(fā)器的蒸發(fā)率略有波動。圖3d展示了LPC-50 mg@CSL-5:5@CS氣凝膠蒸發(fā)器在20 wt%高濃度鹽水中的拒鹽能力實驗，將0.5 g固體鹽置于蒸發(fā)器表面，在1個太陽光照下，固體鹽在80分鐘內(nèi)完全溶解。在此情況下，表面溶液的鹽濃度高于下方本體溶液濃度，所負(fù)載的固體鹽由于毛細(xì)作用的持續(xù)水分輸送而溶解到下層NaCl 溶液中。值得注意的是，垂直有序的微通道提供了充足的水通量，使得鹽離子能夠穿過底部親水的大孔CS 氣凝膠通道，通過擴散和對流返回到下方的本體溶液中。此外，LPC-50 mg@CSL-5:5@ CS 還在不同的水溶液（包括含染料廢水、強酸（pH = 1）和強堿（pH = 13）溶液）中進(jìn)行了蒸發(fā)試驗。如圖 3e 所示，LPC-50 mg@CSL-5:5 在 MB、MO、RhB、NaOH 和 HCl 中的蒸發(fā)率分別為 1.824、1.669、1.641、1.681 和 1.682 kg m^-2h^-1。如圖3f，當(dāng)處理含有重金屬離子（10³mg L^-1) 的廢水時，LPC-50mg@CSL-5:5@CS 蒸發(fā)出的水中 Co²⁺ ,Cu²⁺, Mn²⁺, Pb²⁺, Zn²⁺的濃度分別降低至 0.14, 0.11, 0.21, 0.10, 和 0.07 mg L^-1。LPC-50 mg@CSL-5:5@CS氣凝膠蒸發(fā)器對五種重金屬離子的去除率均在 99% 以上，且強酸和強堿溶液收集的凈化水pH值為7，接近中性（圖3g）。

【戶外蒸發(fā)實驗】

圖4.(a) 大型戶外太陽能海水淡化裝置；(b) 60 分鐘光照下的戶外蒸發(fā)過程的實物照片；(c) 戶外測量 10 小時內(nèi)太陽光照射強度、產(chǎn)水量、環(huán)境溫度和濕度的時間變化；(d) LPC-50 mg@CSL-5@CS 進(jìn)行戶外海水淡化實驗?zāi)M海水中的鹽離子濃度（Na⁺ 、Mg²⁺、K⁺ 和Ca²⁺）前后變化；(e) LPC-50 mg@CSL-5:5@CS 海水淡化實驗后對四種鹽離子的去除率。

  為了研究LPC-50 mg@CSL-5:5@CS 氣凝膠在自然光照下的實際海水淡化性能，該研究團(tuán)隊在華南理工大學(xué)（中國廣州）的實驗樓屋頂上使用定制裝置進(jìn)行了戶外實驗。如圖 4a 所示，一個雙層 LPC-50 mg@CSL-5:5 氣凝膠蒸發(fā)器（長約 10 cm，寬約 10 cm，厚約 1 cm）自漂浮在模擬海水表面上。隨著輻射強度和環(huán)境溫度隨時間變化，原本透明的蒸發(fā)裝置內(nèi)壁上逐漸因凝結(jié)懸掛的水滴而變得模糊（圖4b）。測試期間的最大光照強度為 0.79 kW m^-2，最高溫度為 37.3 °C。該裝置在 14:00產(chǎn)水量最大為 0.985 kg m^-2 h^-1；經(jīng)過 10 小時的戶外輻照后，累計產(chǎn)水量達(dá)到 6.025 kg m^-2（圖 4c）。此外，收集到的冷凝水中四種主要離子（Na⁺, Mg²⁺, K⁺, Ca²⁺）的濃度顯著降低：從初始模擬海水中的 1150.18 mg L^-1, 1340.18 mg L^-1, 398.98 mg L^-1 和 551.85 mg L^-1 分別降至 1.67 mg L^-1, 0.20 mg L^-1, 0.37 mg L^-1 和 0.65 mg L^-1（圖 4d），離子去除率均超過 99%（圖 4e）。淡化后水的離子濃度符合世界衛(wèi)生組織 (WHO)（1%）和美國環(huán)保署 (US EPA)（0.5%）規(guī)定的飲用水標(biāo)準(zhǔn)。上述結(jié)果表明，LPC-50 mg@CSL-5:5@CS 氣凝膠在自然光照條件下用于獲取清潔水具有實際應(yīng)用價值。更重要的是，經(jīng)計算，LPC-50 mg@CSL-5:5@CS 的成本約為14.179 $ m^-2，這表明這種全生物質(zhì)太陽能蒸發(fā)器在實際太陽能蒸發(fā)和海水淡化的大規(guī)模制造應(yīng)用中是一個極具吸引力的選擇。

【熱電生產(chǎn)】

圖5.(a) 熱電裝置的實物照片；(b) 熱電生產(chǎn)原理示意圖；(c) LPC-50 mg@CSL 開路電壓 （V_oc）循環(huán)性能；(d) LPC-50 mg@CSL-5:5 光熱氣凝膠的開路電壓 （V_oc）和 (e)短路電流（I_sc）的循環(huán)性能；(f) 不同光照強度（1、2 和 3 kW m ^-2 ）下熱電裝置表面的紅外圖像；(g) 不同光照強度（1、2 和 3 kW m ^-2 ）下熱電裝置表面與循環(huán)水之間的溫差；(h) 不同光照強度（1、2 和 3 kW m ^-2 ）下LPC-50 mg@CSL-5:5的功率密度。

  除了利用太陽能蒸汽產(chǎn)生補充清潔水外，熱電生產(chǎn)同樣至關(guān)重要。在光熱材料進(jìn)行光熱轉(zhuǎn)換的同時，其產(chǎn)生的熱量可立即用于發(fā)電。熱電裝置由一個光熱發(fā)電頂層（光熱氣凝膠）、一個熱電（TE）模塊和一個恒溫平臺組成，以實現(xiàn)高效的熱電發(fā)電（圖5a）。基于塞貝克效應(yīng)，上側(cè)通過熱擴散從光熱氣凝膠中獲得較高的溫度，下側(cè)被循環(huán)水冷卻，形成有效溫差發(fā)電（圖5b）。由于高溫端強烈的熱激發(fā)，TE模塊內(nèi)部的載流子被驅(qū)動從熱端向冷端移動，并在低溫端聚集形成電勢差。恒溫平臺與循環(huán)水保持恒溫連接。熱電發(fā)電采用厚度為2毫米的光熱氣凝膠，下方有TE模塊。如圖 5c 所示，在 1 個太陽光照下（1 kW m^-2），LPC-50 mg@CSL-5:5 產(chǎn)生的最大輸出電壓為 108.4 mV，而未使用光熱氣凝膠的空白 TE 模塊的輸出電壓僅為 36.1 mV。這表明應(yīng)用光熱氣凝膠使開路電壓相比無氣凝膠的情況下提高了3 倍以上。隨著光照強度增加到 2 個太陽和 3 個太陽輻照度，該集成裝置的開路電壓分別達(dá)到 189.4 mV 和 279.5 mV（圖 5d）。

  此外，三次光照開/關(guān)循環(huán)測試驗證了蒸發(fā)器光熱誘導(dǎo)熱電生產(chǎn)的穩(wěn)定性。同時，也測試了三個循環(huán)中不同太陽輻照度下的電流穩(wěn)定性。如圖 5e 所示，在 1 個太陽光照下，LPC-50 mg@CSL-5:5 熱電裝置產(chǎn)生的電流輸出為 10.7 mA，而空白 TE 裝置的電流輸出為 4.3 mA。當(dāng)熱電裝置暴露在 3 個太陽光照下時，該裝置能夠驅(qū)動一個小風(fēng)扇運轉(zhuǎn)。實驗中冷端溫度維持在 29 °C。在 1、2 和 3 個太陽輻射強度下，LPC-50 mg@CSL-5:5 的表面溫度逐漸達(dá)到 70.4 °C、96.6 °C 和 119 °C（圖 5f）。太陽輻照度的增加導(dǎo)致溫差擴大，從而產(chǎn)生更高的電能。LPC-50 mg@CSL-5:5 與循環(huán)水之間產(chǎn)生的溫差分別約為 41.4 °C、67.6 °C 和 90.0 °C（圖 5g）。相比之下，在 1 個太陽光照下，空白 TE 模塊僅產(chǎn)生 3.8 °C 的溫差和 0.1 W m^-2 的功率密度。該熱電裝置在 1、2 和 3 kW m^-2 光照強度下分別產(chǎn)生 0.72 W m^-2、2.42 W m^-2 和 5.43 W m^-2 的功率密度（圖 5h）。在1個太陽下，LPC-50mg@CSL-5:5的最大輸出功率密度為0.72 W m^?2，是不加蒸發(fā)器時的7.2倍，占太陽能的0.072%。上述結(jié)果表明，該光熱氣凝膠具有優(yōu)異的熱電響應(yīng)特性和廣闊的應(yīng)用前景。

  綜上所述，本研究開發(fā)了一種全生物質(zhì)基雙層氣凝膠蒸發(fā)器（LPC@CSL@CS），其上層為木質(zhì)素基多孔碳（LPC）嵌入殼聚糖/木質(zhì)素（CSL）的垂直微通道光熱層，下層為高曲折度大孔殼聚糖（CS）水傳輸層。該設(shè)計通過低曲折度上層加速水輸運與高曲折度下層抑制過量水供給的協(xié)同作用，結(jié)合CS親水基團(tuán)降低水蒸發(fā)焓（1990.9 J g^?1）及LPC寬光譜吸收（95.49%），實現(xiàn)了高效熱局域化與蒸汽生成。在1個太陽輻照下，蒸發(fā)速率達(dá)1.717 kg·m?2·h?1，光熱轉(zhuǎn)換效率達(dá)90.63%，并在20%高鹽水中保持穩(wěn)定蒸發(fā)（僅降21%）。此外，材料具備污水處理（重金屬/染料去除率>99%）與熱電轉(zhuǎn)化功能（3個太陽照射下輸出電壓為279 mV）。此工作為多功能太陽能蒸發(fā)器的結(jié)構(gòu)設(shè)計與生物質(zhì)資源化利用提供了新思路。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.5c01360