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  在有機聚合物鏈間引入分子交聯劑調節彈性體的剛度和韌性，是制備高性能彈性體的一個關鍵方法。傳統的有機分子交聯劑采用不可逆的共價鍵實現聚合物鏈之間的連接，使得彈性體的性能通常只能在剛度和韌性之間取平衡態，制造材料時存在高韌性與高剛度的固有矛盾。在聚合鏈間引入能夠可逆斷裂與形成的動態化學鍵，比如配位鍵和離子鍵，在一定程度上能夠實現彈性體剛度和韌性的同時提高。然而，受到聚合物鏈卷曲以及側鏈大空間位阻影響，用于形成配位鍵或離子鍵的小尺寸單離子交聯劑（如Fe³⁺, Ca²⁺）通常在聚合物鏈內而非鏈間進行交聯，這限制了彈性體剛度和韌性的進一步提高。

  針對此問題，浙江大學劉昭明研究員團隊基于前期無機離子寡聚體（Nature, 2019, 574, 394）及其官能團化學（Nature, 2023, 619. 293）的啟發，設計合成了一種全新類型的分子交聯劑：無機離子分子交聯劑（Inorganic ionic molecular linker）。通過無機離子分子交聯劑的分子尺寸效應，增強高分子鏈間（而非鏈內）的動態可逆交聯，從而實現彈性體剛度與韌性的同步提升，為克服彈性體高韌性與高剛度的固有矛盾提供了一種新的解決方案。

  該研究首先以丙烯酸丁酯為彈性體模型，加入一定程度的丙烯酸賦予共聚體系一定量的羧基。再加入磷酸鈣寡聚體作為分子交聯劑（IML），通過光引發自由基聚合反應，制備由磷酸鈣分子交聯的丙烯酸丁酯-丙烯酸（BA-AA）共聚物 ，簡稱BA-AA-IML彈性體。相較于其它類型的分子交聯模式，無機離子分子交聯劑的分子尺寸效應使其能夠同時鏈接多條不同聚合物鏈以增加其剛度，同時，其動態的鏈間交聯特性又能耗散能量從而提高其韌性，從而實現彈性體剛度和韌性的同時增加（相較于共價分子交聯劑PEGDA，BA-AA-IML彈性體楊氏模量和韌性分別提高了205和43倍），解決了彈性體高剛性與高韌性的固有矛盾問題。此外，無機離子分子交聯策略也具有一定的通用性，實現了包括SBS、PDMS等商用彈性體剛度和韌性的同步增加，為高性能彈性體制造提供了一種全新類型的分子交聯劑。該工作還為有機、無機和高分子化學合成方法的融合提供新思路，為高分子雜化材料的力學性能調控提供新理解。

  2025年6月2日，該工作以“Ultratough and ultrastiff elastomers formed by inorganic ionic molecular linkers”為題發表《Matter》上。文章的第一作者是浙江大學博士畢業生桑艷華和博士生方威風。通訊作者是劉昭明研究員。該研究得到了國家自然科學基金委、國家重點研發、中央高校基本科研業務費等項目的資助。

圖1 基于無機離子交聯劑構建高剛性、高韌性彈性體。a，向聚合物鏈間引入無機離子分子交聯點示意圖；b，相比于單鈣離子，分子尺度的無機離子交聯劑能夠實現更高比例的鏈間交聯；c，左圖為無機離子分子交聯劑構建的彈性體（BA-AA-IML）與通過傳統分子交聯點（納米顆粒NP，有機分子交聯點PEGDA，單鈣離子Ca ion）構建彈性體的剛度和韌性對比。右圖為無機離子分子交聯點與其它常見交聯作用（共價鍵、氫鍵、配位鍵、主客體相互作用等）對力學性能的提升對比。

圖2 BA-AA-IML的能量耗散。A，BA-AA、BA-AA-NP、BA-AA-PEGDA、BA-AA-Ca和BA-AA-IML彈性體的應力松弛曲線。插圖展示了0到2000秒之間應力松弛曲線。B，BA-AA、BA-AA-NP、BA-AA-PEGDA、BA-AA-Ca和BA-AA-IML彈性體的循環應力-應變曲線。C，應力松弛過程中，BA-AA-Ca和BA-AA-IML彈性體內部離子相互作用的變化。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.matt.2025.102193