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  長期以來，人們一直認為均勻交聯的網絡有利于通過降低應力集中來提高彈性體和水凝膠的韌性。然而，在交聯半結晶聚合物中，尚不清楚均勻交聯的網絡對機械性能是否有利。他們設計了具有非均勻化學交聯的結晶性聚氨酯，其比均勻網絡具有更高的模量、強度和延展性。所獲得的材料表現出形狀記憶輔助的毫米級裂紋自愈，這有利于擴展功能和延長使用壽命。這種利用非均勻長鏈網絡促進化學交聯聚合物結晶的分子設計策略，為高性能聚合物的設計提供了一種新方法。

  近期，清華大學化工系徐軍團隊受基礎的高分子結晶原理啟發，提出了一種通過調節交聯網絡拓撲均勻性，強化結晶性聚合物力學性能的方法。使用聚己內酯（PCL）、六亞甲基二異氰酸酯和和1,1,1-三（4-羥基苯基）乙烷制備了具有不同網絡均勻性的交聯聚氨酯（圖1）。當PCL的分子量較低時，聚合物沒有結晶度或結晶度很低，非均勻交聯網絡會降低力學性能（圖2）。當PCL的分子量較高時，由于結晶能力的提高，非均勻的交聯網絡將增強材料的機械性能，包括模量、強度和韌性（圖3）。進一步的分析表明，這種優異的機械性能是基于高結晶度、氫鍵和化學交聯的共同貢獻。交聯點處的苯酚氨基甲酸酯動態鍵能夠實現有效的自愈和重復加工，而不會犧牲機械性能，PCL鏈段也賦予了其生物降解性（圖4）。結合交聯結晶聚合物固有的形狀記憶功能，3000-NU可以實現形狀記憶輔助的自愈合，從而修復毫米級裂紋（圖5）。這種控制網絡均勻性的方法為高性能聚合物的設計提供了寶貴的見解。該工作以“Designing a Self-Healing Shape Memory Polymer with High Stiffness and Toughness: The Role of Non-uniform Chain Networks” 為題發表在《Macromolecules》上。文章第一作者是清華大學博士后史家昕。

圖1. 具有不同交聯網絡結構材料的制備

圖2. 通過分子量為1000、2000的PCL制備的聚合物的結構與性能

圖3. 通過分子量為3000的PCL制備的聚合物的結構與性能

圖4.材料的動態共價網絡與形狀記憶特性

圖5. 形狀記憶輔助自愈合展示

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.4c02201