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  褶皺在軟材料表面十分尋常，譬如皮膚上的皺紋，包子上的褶痕，和擠橡皮時的細紋（圖1a-c）。褶皺亦有重要的應用前景，譬如生物分子的動態呈現[1]（圖1d），以及神經突的誘導生長[2]（圖1e）。

圖1. 褶皺在軟材料表面十分尋常亦有重要的應用前景。a. 皮膚上的皺紋（圖為羅中立油畫《父親》）。b. 包子上的褶痕。c. 擠橡皮時的細紋。d. 利用褶皺動態呈現生物分子[1]。e. 利用褶皺誘導神經突的生長[2]。

  褶皺雖尋常卻并不平凡。相應的力學研究雖歷時五十余載，仍不能與實驗完全吻合。早在1963年， Biot曾做過橡膠受壓失穩的線性分析并推導出臨界應變為0.46（平面應變條件，下同）[3]。及至1999年，Gent的實驗卻發現褶皺總在應變0.35時發生，遠低于Biot的預測[4]。直到2008年，Mahadevan和他的博士生Hohlfeld才解決這一分歧[5]。他們指出軟材料中的褶狀皺（crease）和Biot所研究的波狀皺（wrinkle）是兩種不同的失穩模態（圖2）。波狀皺是彌漫整個表面的光滑起伏。波的幅度可以無限減小而趨近平表面，隨之整個材料中的應變也一致趨于零，故波狀皺的失穩可以通過對平表面進行線性攝動來分析。褶狀皺是局限一處的陡峭折疊，其底端是一道尖銳的折痕。褶的深度可以無限減小而趨近平表面，但是應變在尖銳的褶底總是發散的，故褶狀皺的失穩需要非線性模擬來分析。Hohlfeld和Mahadevan的理論成功預測了橡膠上褶皺的臨界應變。然而橡膠在軟材料中偏硬（剪切模量~1MPa）。更軟的材料中，譬如水凝膠和生物組織（剪切模量~1kPa或更低），褶皺現象仍撲朔迷離。在這些更軟的材料中，表面張力不容忽視地影響著表面形貌，亦即所謂的毛細彈性現象（Elastocapillarity）[6]。2011-2012年間Mora等人[7]和陳大勇等人[8]分別研究了毛細彈性褶皺。然而兩個組得出的結論卻大相徑庭：Mora等人的觀測非常接近經過毛細彈性修正后的波狀皺模型。而陳大勇等人的觀測卻要用毛細彈性修正后的褶狀皺模型來擬合，其臨界應變遠低于相應的波狀皺模型。

圖2. 波狀皺和褶狀皺的差別。波狀皺是彌漫整個表面的光滑起伏。褶狀皺是局限一處的陡峭折疊。

  近日，哈佛大學鎖志剛教授組和麻省大學Hayward教授組合作用全新的毛細彈性褶皺模型（Elastocapillary Crease）解決了上述沖突。該模型可以用圖3所示的后屈曲路徑來表示。因為表面張力總傾向使表面光滑，前述有尖銳底部的褶狀皺將被抑制。有表面張力時，Hohlfeld和Mahadevan所預測的褶狀皺分岔點不復存在。彈性體最終在波狀皺分岔點失穩（圖3藍綠路徑交點，臨界應變ε_w ）。分岔之后的波狀皺并不穩定，會發生折疊（圖3橙色路徑 ）并形成褶狀皺（圖3紅色路徑）。具體折疊路徑與表面發生接觸之后表面張力的變化有關，圖3是假設表面接觸后無張力的特例。褶狀皺臨界應變（ε_c ）被定義為褶狀皺存在的最低應變，亦即褶狀皺由不穩定變為穩定的拐點（圖3紅色路徑的拐點，實線和虛線的轉換點）。該拐點所對應的褶皺深度由模型中唯一的特征尺度——毛細彈性尺度——決定。毛細彈性尺度的定義為表面張力γ和剪切模量μ之比γ/μ。

圖3. 毛細彈性褶皺的后屈曲路徑圖。圖中實線為穩定路徑，虛線為不穩定路徑。藍色路徑對應平表面。綠色路徑對應波狀皺。橙色路徑對應波狀皺到褶狀皺的折疊過程。紅色路徑對應褶狀皺。

  上述后屈曲路徑意味著褶皺形成的應變對缺陷敏感（圖4）。毛細彈性模型中，只有γ/μ一個特征尺度。若缺陷尺寸d<<γ/μ，表面張力可以抹平缺陷。系統會在接近波狀皺分岔點（ε_w ）的應變失穩，并突跳到相同應變的穩定路徑上。若缺陷尺度d>>γ/μ，應力集中可使缺陷處形成淺小的褶狀皺，即便整體應變很低。當應變接近褶狀皺臨界應變（ε_c ）時，缺陷處淺小的褶狀皺可以加深增長，發展成實驗上可觀測的失穩。對于任意尺度的缺陷，失穩點都會在這兩個極限之間。也就是說，褶皺的失穩永遠發生在一個確定的應變區間，其上下界分別為ε_w和ε_c。

圖4. 毛細彈性褶皺的缺陷敏感性。大缺陷導致接近褶狀皺臨界應變（ε_c ）時的失穩。小缺陷導致接近波狀皺分岔點（ε_w ）時的失穩。

  褶皺失穩的應變區間可以被實驗測量。圖5中匯總了文中新采集的數據與之前文獻中報道的數據。正如理論所預測，軟材料褶皺的失穩是對缺陷敏感的，并且總發生在理論預測的應變范圍內。

圖5. 實驗驗證預測的失穩區間。H是樣品的初始厚度。

  該研究工作發表在Physical Review Letters上，并獲編輯推薦（Editors’ Suggestion）。劉綦涵博士與Tetsu Ouchi博士為共同第一作者。哈佛大學鎖志剛教授與麻省大學Ryan Hayward教授為共同通訊作者。

參考文獻

1. Kim, J., J. Yoon, and R.C. Hayward, Dynamic display of biomolecular patterns through an elastic creasing instability of stimuli-responsive hydrogels. Nature materials, 2010. 9(2): p. 159.

2. Saha, K., et al., Surface creasing instability of soft polyacrylamide cell culture substrates. Biophysical journal, 2010. 99(12): p. L94-L96.

3. Biot, M.A., Surface instability of rubber in compression. Applied Scientific Research, Section A, 1963. 12(2): p. 168-182.

4. Gent, A. and I. Cho, Surface instabilities in compressed or bent rubber blocks. Rubber Chemistry and Technology, 1999. 72(2): p. 253-262.

5. Hohlfeld, E.B., Creasing, point-bifurcations, and the spontaneous breakdown of scale-invariance. 2008: Dissertation.

6. Style, R.W., et al., Elastocapillarity: Surface tension and the mechanics of soft solids. Annual Review of Condensed Matter Physics, 2017. 8: p. 99-118.

7. Mora, S., et al., Surface instability of soft solids under strain. Soft Matter, 2011. 7(22): p. 10612-10619.

8. Chen, D., et al., Surface energy as a barrier to creasing of elastomer films: An elastic analogy to classical nucleation. Physical review letters, 2012. 109(3): p. 038001.

論文信息與鏈接：

Qihan Liu, Tetsu Ouchi, Lihua Jin, Ryan Hayward, and Zhigang Suo, Elastocapillary Crease. Physical Review Letters, 2019. 122(9): p. 098003.

https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.122.098003