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中科院理化所江雷院士和張錫奇副研究員提出基于量子限域超流體的有序組裝反應(yīng)過程
2019-04-26  來源:中國聚合物網(wǎng)
關(guān)鍵詞:納米限域 有序組裝

  納米限域化學(xué)反應(yīng),是指限域在納米通道內(nèi)部的化學(xué)反應(yīng),通常比通道外部和體相中反應(yīng)具有更高的選擇性和反應(yīng)效率。納米限域化學(xué)反應(yīng)領(lǐng)域的研究已經(jīng)取得較大進(jìn)展,其中一維納米限域化學(xué)反應(yīng)研究最為廣泛,包括碳納米管、金屬氧化物納米通道、介孔納米通道等材料。然而,納米限域作用增強反應(yīng)性能的本質(zhì)機理仍不明確,這成為納米限域化學(xué)反應(yīng)領(lǐng)域的一個亟待解決的挑戰(zhàn)性難題。

  近日,中科院理化所江雷院士(通訊作者)和張錫奇副研究員(通訊作者)發(fā)表了題為1D Nanoconfined Ordered-Assembly Reaction的綜述文章。文章首先概述了一維納米限域化學(xué)反應(yīng)的發(fā)展現(xiàn)狀,包括有機合成、聚合反應(yīng),以及金屬表面的納米限域預(yù)組裝反應(yīng)。然后論述了生物納米通道和人工納米通道中物質(zhì)的超快輸運現(xiàn)象,并介紹了“量子限域超流體”概念,將納米通道內(nèi)的物質(zhì)超快輸運現(xiàn)象解釋為焓驅(qū)動的限域有序流體。受生物DNA合成的程序化組裝反應(yīng)啟發(fā),通過結(jié)合量子限域超流體概念和前線分子軌道理論,文章提出了“有序組裝反應(yīng)”的新概念,用于理解納米限域作用增強反應(yīng)性能的本質(zhì)機理。一方面,受納米限域作用的影響,反應(yīng)物分子將有序排列并且轉(zhuǎn)變分子構(gòu)型,以滿足前線軌道理論的對稱性匹配原則,降低反應(yīng)能壘,提高反應(yīng)活性和立體選擇性。另一方面,通道內(nèi)的反應(yīng)物分子流體將呈現(xiàn)出量子限域超流體特征的超快流動,在保證高反應(yīng)效率的同時減少反應(yīng)物和催化劑的接觸時間,抑制副反應(yīng)的發(fā)生,提高產(chǎn)物的選擇性。此外,反應(yīng)物分子在催化劑表面的快速吸附-解吸附過程可降低催化劑失活或中毒的幾率,延長催化劑壽命。因此,一維納米限域化學(xué)反應(yīng)的選擇性和反應(yīng)效率均能得到進(jìn)一步提升。最后,文章在展望中指出,“有序組裝反應(yīng)”概念的提出,將促進(jìn)界面催化化學(xué)理論的發(fā)展,實現(xiàn)高反應(yīng)效率、高產(chǎn)率和高選擇性的集成優(yōu)化,為化學(xué)、化工和合成生物學(xué)等領(lǐng)域的未來發(fā)展開辟新的道路。

一維納米限域有序組裝反應(yīng)

  論文發(fā)表在Adv. Mater. Interfaces上(Adv. Mater. Interfaces. 2019, 6, 1900104),并被遴選為當(dāng)期封面文章,論文第一作者是理化所2017級直博生劉士杰。

  相關(guān)工作得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金委和高等學(xué)校學(xué)科創(chuàng)新引智計劃的大力支持。

  論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/admi.201900104

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