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  隨著全球經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，大量的含油污水被排放，同時(shí)海洋原油泄漏事件頻發(fā)，對(duì)生態(tài)環(huán)境和人類的健康造成了嚴(yán)重威脅，油水分離作為世界性難題一直是工業(yè)界和科學(xué)界關(guān)注的熱點(diǎn)。利用膜分離技術(shù)來(lái)實(shí)現(xiàn)油水分離被認(rèn)為是最具前景的分離手段之一，然而，傳統(tǒng)的膜分離材料在油水分離過(guò)程中易發(fā)生膜污染，導(dǎo)致膜通量和分離效率急劇降低，且傳統(tǒng)分離膜在選擇性/滲透性方面很難做到最優(yōu)化,高選擇性和高滲透性往往難以兼得。因此，構(gòu)建抗污染且有效打破“選擇性-滲透性權(quán)衡效應(yīng)”的分離膜是實(shí)現(xiàn)高效油水分離的關(guān)鍵。

  林立剛研究員團(tuán)隊(duì)提出一種基于聚輪烷（PR）動(dòng)態(tài)結(jié)構(gòu)的膜改性策略（圖1），設(shè)計(jì)了滑動(dòng)超分子聚合物刷（SSPB），并通過(guò)疊氮化物-炔烴點(diǎn)擊化學(xué)反應(yīng)將其引入膜中，同步提高了乙烯乙烯醇共聚物（EVAL）膜的滲透性、選擇性和防污性能。聚輪烷具有長(zhǎng)的線性結(jié)構(gòu)，沿著其線性聚乙二醇（PEG）主鏈有許多自由滑動(dòng)和旋轉(zhuǎn)的環(huán)糊精環(huán)狀分子（α-CDs），將其引入膜中后，具有親水/疏油的自移動(dòng)“分子籠”三維結(jié)構(gòu)形成具有高滲透性、抗污染的“動(dòng)態(tài)”表面，“動(dòng)態(tài)”表面有效地減少了膜表面與油和蛋白質(zhì)的直接接觸，防止了油滴和蛋白質(zhì)的粘附，同時(shí)，SSPB特異結(jié)構(gòu)可主動(dòng)排除油分子、捕獲水分子，這有助于水分子通過(guò)膜，進(jìn)而提高膜性能。

圖1（a）EVAL-SSPB膜示意圖，（b）（c）EVAL-SSPB膜油水分離過(guò)程示意圖

  當(dāng)油滴與膜表面接觸時(shí)，EVAL-SSPB膜表現(xiàn)出水下油滴快速滑移行為。所有重復(fù)實(shí)驗(yàn)表明，EVAL-SSPB膜表面沒有明顯的油粘附（圖2a）。EVAL-SSPB膜表面與油之間的粘附力較低，導(dǎo)致油滴滑下表面。相比之下，EVAL膜表面的油滴保持半球形，并且長(zhǎng)時(shí)間油滴沒有移動(dòng)跡象（圖2b），很難從表面去除附著的油。如圖2d所示，油滴在EVAL-SSPB膜表面保持球狀，油接觸角大于150°，表現(xiàn)出水下超疏油性。經(jīng)過(guò)錯(cuò)流過(guò)濾，用去離子水清洗膜2h，圖2c顯示了油污染前后EVAL和EVAL-SSPB膜的污染情況，EVAL膜表面沉積了大量的紅色染油，而EVAL-SSPB膜表面的污垢較少。

圖2油滴（染成紅色）分別從（a）EVAL-SSPB膜表面和（b）EVAL膜表面滑動(dòng)照片；（c）油污染前后的膜表面；（d）EVAL-SSPB膜的油接觸角

  此外，膜的穩(wěn)定性在實(shí)際油水分離中起著重要作用，如圖3所示，EVAL-SSPB膜經(jīng)過(guò)15個(gè)循環(huán)后仍能保持水下超疏油性能，膜的油水分離率仍大于95%，這表明該膜具有良好的穩(wěn)定性和可重復(fù)利用性。

圖3 EVAL-SSPB膜對(duì)SDS水乳狀三氯甲烷的穩(wěn)定性

  經(jīng)過(guò)過(guò)濾后，EVAL-SSPB膜的純水通量恢復(fù)率為81%，而EVAL膜的純水通量恢復(fù)率僅為67.1%，表明EVAL-SSPB膜對(duì)牛血清蛋白具有良好的防污性能（圖4a）。同樣對(duì)于分離油水乳狀液，對(duì)油的防污性能也很重要。本工作還制備了EVAL-40%辛醇和EVAL-alk膜，比較其油水分離效果，這兩種膜在分離過(guò)程中通量都出現(xiàn)了急劇下降，這歸因于未過(guò)濾的油滴逐漸粘附并沉積在膜孔上，導(dǎo)致膜孔堵塞（圖4d），然而，EVAL-SSPB膜過(guò)濾后濾液變得非常清澈，表明油和SDS已成功地從乳液中去除，并且其水通量和油水SDS通量均高于其它膜，如圖4c，簡(jiǎn)單的水洗可使膜的初始通量幾乎完全恢復(fù)（FRR=97–99%）。我們得出結(jié)論：EVAL-SSPB膜表現(xiàn)出優(yōu)異的油水乳液分離性能，有效地打破“選擇性-滲透性權(quán)衡效應(yīng)”，這得益于PR的特異結(jié)構(gòu)及其對(duì)水傳質(zhì)通道和分子之間粘附力的優(yōu)化。

圖4 分離過(guò)程中不同膜的滲透通量隨時(shí)間的變化：（a）BSA和（c）大豆油水乳狀液；（b）BSA通量和BSA截留率；（d）大豆油水乳狀液通量和截留率。

  以上相關(guān)成果發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces,2019, DOI: 10.1021/acsami.9b08865.上。論文的第一作者為天津工業(yè)大學(xué)材料學(xué)院博士生馬思思，通訊作者為林立剛研究員。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.9b08865