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  隨著全球經濟的快速發展，大量的含油污水被排放，同時海洋原油泄漏事件頻發，對生態環境和人類的健康造成了嚴重威脅，油水分離作為世界性難題一直是工業界和科學界關注的熱點。利用膜分離技術來實現油水分離被認為是最具前景的分離手段之一，然而，傳統的膜分離材料在油水分離過程中易發生膜污染，導致膜通量和分離效率急劇降低，且傳統分離膜在選擇性/滲透性方面很難做到最優化,高選擇性和高滲透性往往難以兼得。因此，構建抗污染且有效打破“選擇性-滲透性權衡效應”的分離膜是實現高效油水分離的關鍵。

  林立剛研究員團隊提出一種基于聚輪烷（PR）動態結構的膜改性策略（圖1），設計了滑動超分子聚合物刷（SSPB），并通過疊氮化物-炔烴點擊化學反應將其引入膜中，同步提高了乙烯乙烯醇共聚物（EVAL）膜的滲透性、選擇性和防污性能。聚輪烷具有長的線性結構，沿著其線性聚乙二醇（PEG）主鏈有許多自由滑動和旋轉的環糊精環狀分子（α-CDs），將其引入膜中后，具有親水/疏油的自移動“分子籠”三維結構形成具有高滲透性、抗污染的“動態”表面，“動態”表面有效地減少了膜表面與油和蛋白質的直接接觸，防止了油滴和蛋白質的粘附，同時，SSPB特異結構可主動排除油分子、捕獲水分子，這有助于水分子通過膜，進而提高膜性能。

圖1（a）EVAL-SSPB膜示意圖，（b）（c）EVAL-SSPB膜油水分離過程示意圖

  當油滴與膜表面接觸時，EVAL-SSPB膜表現出水下油滴快速滑移行為。所有重復實驗表明，EVAL-SSPB膜表面沒有明顯的油粘附（圖2a）。EVAL-SSPB膜表面與油之間的粘附力較低，導致油滴滑下表面。相比之下，EVAL膜表面的油滴保持半球形，并且長時間油滴沒有移動跡象（圖2b），很難從表面去除附著的油。如圖2d所示，油滴在EVAL-SSPB膜表面保持球狀，油接觸角大于150°，表現出水下超疏油性。經過錯流過濾，用去離子水清洗膜2h，圖2c顯示了油污染前后EVAL和EVAL-SSPB膜的污染情況，EVAL膜表面沉積了大量的紅色染油，而EVAL-SSPB膜表面的污垢較少。

圖2油滴（染成紅色）分別從（a）EVAL-SSPB膜表面和（b）EVAL膜表面滑動照片；（c）油污染前后的膜表面；（d）EVAL-SSPB膜的油接觸角

  此外，膜的穩定性在實際油水分離中起著重要作用，如圖3所示，EVAL-SSPB膜經過15個循環后仍能保持水下超疏油性能，膜的油水分離率仍大于95%，這表明該膜具有良好的穩定性和可重復利用性。

圖3 EVAL-SSPB膜對SDS水乳狀三氯甲烷的穩定性

  經過過濾后，EVAL-SSPB膜的純水通量恢復率為81%，而EVAL膜的純水通量恢復率僅為67.1%，表明EVAL-SSPB膜對牛血清蛋白具有良好的防污性能（圖4a）。同樣對于分離油水乳狀液，對油的防污性能也很重要。本工作還制備了EVAL-40%辛醇和EVAL-alk膜，比較其油水分離效果，這兩種膜在分離過程中通量都出現了急劇下降，這歸因于未過濾的油滴逐漸粘附并沉積在膜孔上，導致膜孔堵塞（圖4d），然而，EVAL-SSPB膜過濾后濾液變得非常清澈，表明油和SDS已成功地從乳液中去除，并且其水通量和油水SDS通量均高于其它膜，如圖4c，簡單的水洗可使膜的初始通量幾乎完全恢復（FRR=97–99%）。我們得出結論：EVAL-SSPB膜表現出優異的油水乳液分離性能，有效地打破“選擇性-滲透性權衡效應”，這得益于PR的特異結構及其對水傳質通道和分子之間粘附力的優化。

圖4 分離過程中不同膜的滲透通量隨時間的變化：（a）BSA和（c）大豆油水乳狀液；（b）BSA通量和BSA截留率；（d）大豆油水乳狀液通量和截留率。

  以上相關成果發表在ACS Applied Materials & Interfaces,2019, DOI: 10.1021/acsami.9b08865.上。論文的第一作者為天津工業大學材料學院博士生馬思思，通訊作者為林立剛研究員。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.9b08865