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  柔性驅動器可將外部能量（光、熱、電等）直接轉化為機械變形，在柔性機器人、可穿戴設備、人造肌肉、細胞支架等領域有廣闊的應用前景。熱固性材料因具有高尺寸穩定性、優異的機械性能等優點，被廣泛應于構筑柔性驅動器。但熱固性材料在固化成型時形成不溶不熔的交聯聚合物網絡，雖然可提高材料的穩定性，但很大程度地限制了柔性驅動器的復雜形狀，也使其在成型之后不能再次加工和塑形。近年來，含動態共價鍵的共價交聯高分子為柔性驅動器構建3D形狀、成型后的再次加工和塑形提供了一個很好的解決思路。但是這些動態共價交聯高分子都存在各自的缺點，例如缺乏高溫穩定性。更為理想的思路是采用傳統的熱固性高分子構筑可再塑形的柔性驅動器。

  近日，清華大學化學系吉巖副教授，利用時溫等效原理，提出了一種采用傳統熱固性液晶環氧樹脂，構建可再塑形的3D柔性驅動器的方法（圖1）。

圖1 （a）液晶環氧樹脂的制備；（b）螺旋驅動在液晶相（25℃）和各向同性相（120℃）的可逆變化；（c）凸起驅動在液晶相（25℃）和各向同性相（120℃）的可逆變化。

  過去人們認為傳統的熱固性環氧樹脂無法再加工和變形，只有加入酯交換催化劑，使其成為類玻璃高分子（vitrimer），才可能進行再加工。吉巖課題組之前偶然發現即使不含催化劑，高溫下的酯交換反應也可使傳統環氧樹脂材料的拓撲網絡結構發生改變（Nat. Commun., 2019, 10, 3165）。也就是說，傳統的熱固性材料也存在用于構建柔性驅動器的可能，只是過去從膨脹實驗無法看出拓撲結構轉變的信號峰，從應力松弛實驗看出其在高溫下松弛非常緩慢，因此其動態網絡的性質一直被忽略。但根據時溫等效原理，如果發生足夠長時間的酯交換反應，其拓撲網絡結構的變化非常明顯，足以用來使傳統液晶環氧樹脂材料在成型之后再次加工成3D柔性驅動器。

  根據上述時溫等效原理，利用長時間的酯交換反應，傳統的液晶環氧樹脂材料在成型之后能被加工成可反復塑形、可焊接、高溫穩定的3D柔性驅動器。該驅動器結合了液晶類玻璃高分子的可塑性和傳統熱固性材料的穩定性（圖2a），還具有一些液晶類玻璃高分子不具備的優點。例如，由該液晶環氧樹脂制備的3D柔性驅動器可通過熱逐步地、局部地編程（reprogramming）成復雜形狀（圖2b和2c），還可將相同或不同的組件焊接成更復雜的3D結構（圖2d），這在過去液晶類玻璃高分子和傳統熱固性材料都無法實現。當摻入光響應物質（如具有光熱效應的碳納米管）時，還可通過光照將環氧樹脂復合材料再次加工成3D柔性驅動器、并用光驅動其可逆的形狀變化（圖2e）。

圖2 （a）柔性驅動器在1000次可逆驅動后仍保持很好的穩定性；（b）液晶環氧樹脂逐步編程成3D柔性驅動器；（c）局部編程使“花瓣形”柔性驅動器的不同部位的可逆驅動程度不同；（d）焊接取向的液晶環氧樹脂成網狀結構；（e）液晶環氧樹脂復合材料驅動器用光驅動其可逆的形狀變化。

  除了傳統的熱固性液晶環氧樹脂外，這一方法也適用于其他具有可逆和平衡反應的傳統熱固性材料，如聚氨酯（PU）。基于此，這種方法將極大地促進傳統熱固性材料和3D柔性驅動器在工業上的實際應用。

  相關結果發表在Angew. Chem. Int. Ed., DOI: 10.1002/anie.201911612。文章第一作者為清華大學化學系楊洋博士，通訊作者為清華大學化學系吉巖副教授。劍橋大學Eugene M. Terentjev教授為該研究提供了很好的理論和寫作支持；清華大學化學系危巖教授、張宇白博士生、陳巧梅博士、趙原博士參與了該研究。該研究得到了國家自然科學基金和中國博士后科學基金的資助。

  論文鏈接：Reprocessable thermoset soft actuators. Yang Yang, Eugene M. Terentjev, Yubai Zhang, Qiaomei Chen, Yuan Zhao, Yen Wei, and Yan Ji. https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201911612.