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  自修復聚合物材料屬于仿生材料范疇，它模仿生物體的損傷—自修復過程，可以自動感知材料內部缺陷或損傷，并實現自我愈合。這樣的功能將大大延長材料的使用壽命，降低維護成本，是現今材料學研究的熱點。室溫自修復超分子聚合物材料可以在室溫環境下不依靠外界能量的介入，利用聚合物分子網絡內部的非共價鍵，包括：氫鍵、金屬配位鍵、π-π堆疊、離子鍵等的斷裂—重組實現材料的自愈合。由于其方便作為基底聚合物材料構建自修復功能材料，可以恢復材料的特殊功能，例如：疏水、防護、導電、傳感、儲能等，受到工業界的重點關注。但是，眾所周知，依靠弱鍵構建的室溫自修復超分子聚合物材料由于鏈的高動態性可以高效實現自修復，但是卻很難同時為材料提供高的機械強度和良好的回復性能，這也限制了其工業應用的潛力。如何開發室溫自修復超分子聚合物材料，使其兼具機械強度、韌性和回復性是一項充滿挑戰性的工作。

  近日，南京理工大學化工學院/國家超細粉體中心傅佳駿、姜煒教授團隊從分子設計的角度出發，提出了一種新的自修復材料構建策略——Dynamic Hard Domains(動態硬相)。該方法通過異佛爾酮二胺和甲苯二異氰酸脂封端的聚丙二醇（分子量：2300）一步縮聚反應簡便合成了具有微相分離結構的超分子彈性體材料，它不僅透明度高（可見光透光率大于90%），而且還兼具機械強度（可以承受7.5kg重物）、韌性（抗穿刺、缺口拉伸不敏感；韌性：65.49 MJ m^-3；斷裂能：42650 J m^-2，目前報導室溫自修復材料最大值）、回復性（300%應變300s完全回復形變）和自修復功能（材料在完全斷裂的情況下，輕觸后2min可承受200g重物，48h完全恢復機械性能）。同時，該材料還展示了良好的抗老化修復性能和重復修復性能。基于以上的性能，該材料首先被作為鋁合金表面吸能緩震防護涂層，可以在表面遭受破壞后恢復其防腐性能。而后，該材料與液態金屬結合制備的復合導體材料展示了高電導、修復拉伸導電、修復缺口拉伸導電等特殊性質。

圖1. PPGTD-IDA材料的動態硬相結構示意圖；PPGTD-IDA材料透明度、機械強度、韌性、回復性和自修復性能展示；PPGTD-IDA材料微相分離結構證明。

圖2. PPGTD-IDA, PPGTD-HDA, 和PPGTD-PDA三種聚合物彈性體材料室溫自修復性能迥異。

  動態硬相的概念來源于他們對比三種分子量接近的超分子彈性的自修復性能而提出的。實驗中發現PPGTD-HAD(己二胺和甲苯二異氰酸脂封端的聚丙二醇（分子量：2300）縮聚產物)和PPGTD-PDA(對苯二胺和甲苯二異氰酸脂封端的聚丙二醇（分子量：2300）縮聚產物)自修復性能非常差，而PPGTD-IDA則可以在48h內可以完全恢復機械性能。研究人員認為聚合物分子結構中硬相結構的差異是它們自修復性能迥異的根本原因。

圖3. PPGTD-IDA, PPGTD-HDA, 和PPGTD-PDA的AFM、SAXS、分子模擬、動態機械分析和流變對比圖

  他們利用AFM、SAXS、分子模擬、動態機械分析和流變等手段研究了三種超分子聚合物硬相結構的差異，并提出了動態硬相的概念，它的主要特征包括：(1)非晶態和疏松的硬相結構是動態硬相的架構基礎；(2)相對低的結合能和高的可活動性確保了動態硬相在室溫下的活躍性；(3)動態硬相關鍵特征是能夠使得聚合物網絡具有快速重整能力，這決定著材料的自修復能力。

圖4.PPGTD-IDA材料還展示出了斷面抗老化修復和同一斷口重復修復能力。

圖5. PPGTD-IDA材料的機械性能展示，包括：應力應變曲線，缺口拉伸示意圖，斷裂能測試，不同拉伸速度應力應變曲線和循環拉伸曲線圖。二維紅外圖和量子化學計算證明了動態硬相是由多重不同強度氫鍵組成。

  實驗發現PPGTD-IDA材料的韌性值（65.49 MJ m^-3）已經超過了絕大多數室溫自修復材料，而它的斷裂能（42650 J m^-2）更是目前報導的室溫自修復材料的最大值。該材料突出的韌性和缺口不敏感拉伸性能主要歸結于多重不同強度氫鍵構成的動態硬相。弱氫鍵在拉伸過程中首先斷裂可以消散一部分能量，并能松弛過度伸展的聚合物鏈段，促進聚合物鏈段的滑移。弱/強氫鍵的順序斷裂和再結合則最大程度地可以保持聚合物網絡的整體性。多重增韌機理還能有效轉移裂紋前端應力，實現缺口不敏感拉伸。

圖6. PPGTD-IDA薄膜展示了良好的吸能緩震能力；PPGTD-IDA作為鋁合金材料的防護涂層，粘附性能強，且當涂層表面出現劃痕后，涂層材料可以快速愈合，抵抗腐蝕介質的侵入。

圖7. PPGTD-IDA材料作為基底材料和液態金屬復合制備可延展自修復導體；導體展示出良好的抗疲勞性能、大應變導電（即使帶有缺口）、穩定的循環拉伸導電、修復導電性能。更為重要的是，該復合導電材料在斷裂修復后，仍可實現拉伸導電。如果修復后的導體材料出現缺口，拉伸回復后，修復一段時間缺口甚至可以消失。

  這一工作以題目為 “Transparent, Mechanically Strong, Extremely Tough, Self-Recoverable, Healable Supramolecular Elastomers Facilely Fabricated via Dynamic Hard Domains Design for Multifunctional Applications”的研究論文發表在材料化學領域權威期刊《Advanced Functional Materials》上。博士生王東、徐建華為論文共同第一作者，傅佳駿教授、姜煒教授為論文通訊作者。該項工作獲得了國家自然科學基金、江蘇省自然科學基金、南京理工大學自主科研新方向培育項目、總裝預研和國防科技項目基金等項目的資助。

  論文鏈接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adfm.201907109