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  聚合物水凝膠驅動器在生物醫學材料、軟機器人和柔性電子等前沿領域具有重要應用價值。目前水凝膠驅動器的制備多通過刺激響應性水凝膠（如具有LCST型溫度響應性的聚異丙基丙烯酰胺）和非響應性的柔性基底組合而成。近期，寧波大學趙傳壯課題組提出了一種一體化制備水凝膠驅動器的新策略：調控聚合物氫鍵給體和受體在凝膠內的分布，實現不對稱的聚合物間氫鍵分布，從而賦予凝膠不對稱的UCST型體積相轉變行為，從而實現多重響應性和兩棲性的智能驅動行為（圖1）。

圖1. 基于不對稱氫鍵分布策略的多重響應性和水油兩棲性水凝膠驅動器

  研究團隊選用了聚丙烯酰胺（PAAm）和聚丙烯酸（PAAc）作為基底，通過不對稱光聚合制備了一側為PAAm單重網絡、一側為PAAc/PAAm雙重網絡的不對稱凝膠。在低溫下，雙重網絡一側由于PAAc和PAAm間的協同氫鍵作用發生締合而收縮，而PAAm單網絡層不具備溫度響應性，從而推動凝膠發生蜷曲；高溫下，PAAc和PAAm間氫鍵發生解離，凝膠伸展（圖2）。

圖2. 基于不對稱氫鍵分布策略的水凝膠驅動器的制備路線和響應機理。

  通過控制光聚合時間，調控凝膠的不對稱程度，從而改變凝膠的驅動效果（圖3）。在較短的光照時間，PAAc的聚合不完善，不對稱結構不明顯；在較長的光照時間，凝膠整體轉化為雙網絡結構，失去不對稱性；在適中的聚合時間，不對稱性最為強烈，驅動效果也最為明顯（圖3）。 

圖3. 不同光聚合時間下不對稱PAAm/PAAc水凝膠的橫截面的掃描電子顯微鏡照片，比例尺長度為50微米。

  研究團隊在聚合過程中使用了圖案化的光掩模，賦予了凝膠圖案化的氫鍵分布，從而使凝膠完成復雜三維運動，如“石頭、剪刀、布”等手勢和扭曲、螺旋等形狀（圖4）。研究團隊還考查了尿素、鹽等物質對于凝膠驅動功能的影響。尿素、NaCl、NaSCN可以干擾聚合物間氫鍵的形成，從而使凝膠樣條伸展；而SO42-可以促進聚合間氫鍵的形成，使凝膠樣條更加蜷曲，符合“Hofmeister序列”的預測。

圖4. 圖案化PAAm/PAAc水凝膠的復雜三維驅動效果。

  此外，該材料具有水油兩棲驅動的能力。在水相中，凝膠與環境發生水分交換，從而實現不對稱的體積變化；在油相中，凝膠內部發生水分交換，同樣可以實現不對稱的體積變化從而完成驅動功能（圖5）。

圖5. 不對稱PAAm/PAAc水凝膠在水浴和油浴中的溫度響應性驅動效果。

  該工作提出了通過不對稱的氫鍵分布制備自驅動材料的新策略，同時實現了溫度、離子等多重響應和水、油兩棲驅動等效果。以上相關成果于近期發表在ACS Applied Materials & Interfaces上。

  該論文第一作者為寧波大學2017級本科生華璐欽，通訊作者為趙傳壯副教授。近期，該團隊在UCST型溫敏聚合物的分子設計和材料設計上取得多項研究進展，相關工作發表在Progress in Polymer Science（2019，90，2019）和Macromolecules（2019，52，4441）上。該論文得到了國家自然科學基金青年項目和浙江省自然科學基金面上項目的資助。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.9b17159