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  在自然界中，許多生物可以同時改變其顏色和形狀。例如，為了讓授粉昆蟲能夠更容易地辨認花期，俗稱“昨天-今天-明天”的雙色茉莉，在花朵綻開的過程中，花的顏色經歷紫色-淡紫色-白色的變化；在動物界，當傘蜥蜴受到驚嚇時，其頸部四周的傘狀皮膜打開，同時皮膜顏色從褐色變為亮黃色。盡管科學家們一直致力于仿生人工智能材料的開發，但是，構建在單一外界刺激下能夠同時改變發光顏色、強度和形狀的材料仍具挑戰。而實現這種材料的關鍵在于發光顏色、強度和形狀的改變要基于同一元素。

  近日，香港科技大學唐本忠院士團隊選用刺激響應性聚集誘導發光熒光體（Aggregation-Induced Emission Luminogens，AIEgens）作為上述元素，結合雙層水凝膠技術，設計并開發了可以同時改變熒光顏色、強度和形狀的仿生水凝膠驅動器。團隊研究人員將pH響應AIEgen四吡啶四苯乙烯（TPE-4Py）聚集體不對稱地包埋在交聯聚(對苯乙烯磺酸鈉-r-丙烯酰胺)（PAS）水凝膠中，得到了發光雙層水凝膠（圖1a）。在中性環境中，TPE-4Py聚集體由于疏水聚集誘導發光現象，使水凝膠呈現亮青色；當環境pH降低到酸性時，TPE-4Py質子化，分子內電荷轉移（ICT）過程導致其發光紅移，水凝膠熒光顏色逐漸變為黃色，離子化后的TPE-4Py-4H⁴⁺與離聚物PAS產生靜電相互作用（圖1b），PAS鏈通過此相互作用介導的分子內運動受限（Restriction of Intramolecular Motion，RIM）過程使AIEgen發出改變強度的光，同時，生成的TPE-4Py-4H⁴⁺作為新的物理交聯點，增加了其所在層的交聯密度，使得各向異性水凝膠發生形狀改變。

圖1. (a) 基于TPE-4Py/PAS的雙層水凝膠驅動器在pH刺激下同時改變熒光顏色、強度和形狀的示意圖；(b) 當驅動器所處環境酸化時，在活性層聚集體中的TPE-4Py質子化并于PAS鏈形成靜電相互作用。

  團隊研究人員用上述策略和材料制備了形狀復雜的仿生花驅動器，將其浸泡在酸性水溶液中后，其發光顏色、強度和形狀可以同時改變，在“花”綻放過程中，其顏色和發光強度同時發生了改變（圖2）。

圖2. 具有復雜形狀的基于TPE-4Py/PAS的雙層水凝膠驅動器在pH刺激下可以同時改變其發光顏色、強度和形狀。（照片拍攝于365 nm紫外光照射下。上行為側視視角，下行為俯視視角。）

  研究人員指出此雙層水凝膠驅動器在3D/4D打印、軟體機器人和智能可穿戴設備領域有著潛在應用，并且他們證明了其在4D打印鄰域的應用。他們與香港城市大學呂堅院士團隊合作，利用TPE-4Py/PAS材料作為墨水，實現了材料的3D打印，進一步將打印出的三臂水凝膠驅動器浸入酸性水溶液中，驅動器同樣可以實現熒光顏色、強度和形狀的改變。4D打印實驗得到了呂堅院士團隊劉朋超博士的大力幫助。

圖3. 同時熒光顏色-熒光強度-形狀響應的4D打印——基于TPE-4Py/PAS雙層水凝膠驅動器的應用。(a) – (c) 三臂雙層水凝膠驅動器的3D打印過程；(d) 條形、三臂和四臂形狀水凝膠驅動器在日光和365 nm紫外光下的照片；(e) 三臂驅動器在pH刺激下的4D同時發光和形狀改變。

  結合AIEgens和雙層水凝膠技術構建智能發光驅動器的策略為設計制備人工智能體系提供了新思路，為智能材料的構建提供了新材料。

  這一成果近期以“Bioinspired Simultaneous Changes in Fluorescence Color, Brightness, and Shape of Hydrogels Enabled by AIEgens”為名發表于《Advanced Materials》上。文章的第一作者為香港科技大學博士后黎朝博士，通訊作者為香港科技大學林榮業教授和唐本忠院士。

  論文信息：

  Zhao Li, Pengchao Liu, Xiaofan Ji, Junyi Gong, Yubing Hu, Wenjie Wu, Xinnan Wang, Hui-Qing Peng, Ryan T. K. Kwok, Jacky W. Y. Lam,* Jian Lu, and Ben Zhong Tang*; Bioinspired Simultaneous Changes in Fluorescence Color, Brightness, and Shape of Hydrogels Enabled by AIEgens; Adv. Mater. 2020, 1906493. DOI: 10.1002/adma.201906493.

  全文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.201906493