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  《中國制造2025》藍皮書中指出“石墨烯、智能材料、生物材料、仿生材料等新材料的發展，不僅在材料領域發生顛覆性革命，而且也引領著其他產業的革命性變革。”。因此借鑒新穎的仿生策略和仿生原理，開發新型高力學性能石墨烯材料是該領域的研究熱點，尤其是在航空航天，以及柔性儲能和便攜式電子器件領域具有重要的戰略意義和研究價值。

  但是，石墨烯薄膜材料的低韌性制約著其進一步產業化應用，受天然貝殼的多級次微-納米層狀結構和豐富的界面作用的啟發，在石墨烯片層間引入不同價鍵作用如共價鍵、離子鍵、π堆積等，提高了石墨烯薄膜的力學強度和韌性。此外，其它一維材料如碳納米管、納米纖維素，二維材料如納米粘土、二硫化鉬、二硫化鎢等，也可提高石墨烯薄膜的力學性能尤其是韌性。但是，這些納米材料不能和石墨烯片層形成強共價鍵，從而限制了石墨烯薄膜力學性能的提高。

  針對石墨烯薄膜材料的低韌性，程群峰教授團隊研究發現，組裝的石墨烯薄膜層間存在孔隙，降低了界面作用提高石墨烯薄膜力學性能的效率。因此，該團隊將小尺寸的黑磷（BP）引入到石墨烯片層，黑磷與氧化石墨烯發生化學交聯，均勻附著在氧化石墨烯片層上。同時引入π交聯AD分子，在石墨烯片層間形成π堆積作用。這種共價鍵和π堆積作用的協同，不僅降低了石墨烯薄膜的孔隙率，而且提高了石墨烯的規整度，獲得了高密實度的石墨烯薄膜材料，大幅提高了石墨烯薄膜的韌性（51.8 MJ m^-3），其主要的增韌機理是這種協同效應同時抑制了石墨烯薄膜的裂紋的擴展和塑性變形。

圖1. 純rGO薄膜和BP共價鍵交聯石墨烯薄膜材料（rGO-BP-AD）的制備過程

  該團隊首先利用黑磷納米片（BP）通過P-O-C共價鍵與氧化石墨烯交聯。小尺寸BP填充了石墨烯層間的縫隙，從而降低了石墨烯薄膜的孔隙率，并提高了石墨烯納米片的規整取向度。有機長鏈分子（AD）通過π堆積作用進一步提高了石墨烯片層的規整取向度，進一步采用小角散射（SAXS）和廣角散射（WAXS）證實了這一結果。

圖2. （A）rGO和（B）rGO-BP-AD薄膜材料的小角散射（SAXS）圖，（C）SAXS對應的信號強度圖，（D）相應的孔隙率計算對比值，（E）rGO和（F）rGO-BP-AD的廣角散射（WAXS）圖

  進一步研究發現，黑磷與石墨烯的P-O-C共價鍵和AD分子的π堆積作用形成了高效的協同效應，石墨烯薄膜的拉升拉伸強度提高到~653.5 MPa，斷裂應變達~16.7%，而石墨烯薄膜的韌性達到目前的最高值（~51.8 MJ m^-3）。同時，由于黑磷和石墨烯的共價鍵作用，黑磷在石墨烯薄膜中表現出良好的環境穩定性。黑磷交聯的石墨烯薄膜在空氣中放置14天后，其力學性能幾乎不變。

圖3. （A）石墨烯薄膜的應力-應變曲線圖，（B）石墨烯薄膜的拉伸強度和韌性對比圖，（C）黑磷交聯的石墨烯薄膜力學穩定性，（D）黑磷交聯的石墨烯薄膜與已報道的石墨烯材料的力學強度、韌性和電導率的對比圖。

  研究團隊經過原位Raman表征和分子動力學模擬，揭示了石墨烯薄膜材料的超高韌性歸因于BP與石墨烯之間的P-O-C共價鍵、BP層間的潤滑作用以及有機AD分子和石墨烯之間的π堆積作用間的協同效應。其中P-O-C共價鍵和π堆積作用抑制了裂紋擴展，而BP層間的潤滑作用則克服了塑性變形，從而獲得了超高韌性。該高韌性石墨烯薄膜具有良好的電磁屏蔽性能，高達~29.7 dB（8.0-13.0 GHz范圍）。該研究團隊以此石墨烯薄膜材料制備了柔性超級電容器，表現出優異的性能。

圖4. 原位Raman表征圖：（A）rGO、（B）rGO-AD、（C）rGO-BP-III和（D）rGO-BP-AD石墨烯薄膜材料，（E）rGO-BP-AD石墨烯薄膜材料分子動力學模擬的拉伸過程，（F、G）rGO-BP-III和rGO-BP-AD（H、I）的SEM的拉伸后的破壞側視形貌圖

  相關工作近期發表于PNAS，Ultratough graphene–black phosphorus films，文章的第一作者為北京航空航天大學博士生周天柱，通訊作者為北京航空航天大學化學學院程群峰教授。

  原文鏈接：https://www.pnas.org/content/early/2020/03/31/1916610117

作者簡介

  程群峰，北京航空航天大學化學學院，教授，博士生導師。2010年就職于北京航空航天大學化學學院，2019年獲北京市杰出青年基金資助，2016年入選教育部青年長江學者，2016年獲中國化學會青年化學獎，2015年獲國家優秀青年基金資助，2014年獲第十四屆霍英東基金資助，2012年入選教育部“新世紀優秀人才支持計劃”和“北京市科技新星”。

  程群峰教授研究團隊主要從事仿生高分子納米復合材料的研究，提出了仿生構筑高分子納米復合材料的策略。發表SCI論文75篇，含1篇Nat. Commun., 2篇PNAS, 2篇Matter, 1篇Acc. Chem. Res., 2篇Chem. Soc. Rev., 6篇Angew. Chem., Int. Ed., 6篇Adv. Mater.，9篇ACS Nano，4篇Adv. Funct. Mater.，其中影響因子>10的論文32篇，論文引用3800余次，H因子32，授權中國專利11項，部分研究成果被Nature選為研究亮點報道、人民日報頭版報道。擔任國際材料領域著名期刊《Materials Science and Engineering-C》編輯。程群峰教授的課題組網站鏈接：http://chengresearch.net/zh/home-cn/