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  納米金粒子以其獨特的光學、電學和催化性能，廣泛應用于催化、生物傳感、納米診斷、納米醫藥、光譜增強和信息存儲等領域。相比溶液中的獨立粒子或本體塊狀材料，納米金粒子的二維組裝體顯示了更加優越的性能和更廣泛的應用。納米粒子二維單層膜的構建往往需要一個二維界面，如氣固、液固、氣液和液液界面。在固體表面自組裝成的納米粒子單層膜，往往很難轉移實現自支撐性，從而限制了進一步的納米器件和功能應用。液液界面納米粒子自組裝是最常見和有效的構建納米粒子宏觀單層膜的方法。但由于粒子間弱的物理作用，納米金粒子二維單層膜存在不穩定、易破碎、難轉移、粒子間距和粒子取向難調控等缺陷，極大限制了其基礎研究和實際應用。

  針對納米粒子液液界面自組裝方面的難題，杭州師范大學黃又舉教授團隊圍繞納米金粒子液液界面自組裝過程，引入高分子間的強相互作用如高分子鏈間作用力、交聯或聚合反應，實現了界面自組裝過程中納米金粒子的精確調控，獲取了一系列納米金粒子的宏觀大面積單層膜。功能高分子調控的納米金粒子單層膜具有優越的自支撐性、易轉移性、粒子間距離精確可調、粒子有序排列等特點，并實現了單層膜在柔性生物檢測、光譜增強、光學顯示和防偽，以及海水凈化等領域的應用。

  前期工作（Chemistry of Materials 2018, 30 (6), 1989），黃又舉教授團隊利用油水界面將丙烯酰胺修飾的納米金粒子組裝成二維單層膜（圖1a），通過紫外光引發聚合，使納米金粒子在氣液界面相互交聯，制備了大面積均一致密、力學性能提高、粒子間距可以有效控制的二維金納米粒子單層膜（圖1b）。該方法克服了傳統方法納米金粒子膜易破碎、難轉移等缺點，實現了不同尺寸和形貌的納米粒子在界面交聯自組裝的普適性。 

圖1 納米金粒子表面交聯誘導的液液界面自組裝方法（a）；傳統方法（b:A-D）與本方法（b:E-H）獲取納米金粒子單層膜粒子間距調控的對比。

  利用納米粒子界面交聯自組裝方法，用功能性的高分子取代上述的雙鍵單體，也可快速制備高度均勻性、自支撐性的納米金與高分子復合功能納米膜。利用超支化聚乙烯亞胺（HPEI）原位合成納米金，通過多巴胺在水/空氣界面的自聚反應及其與HPEI上氨基的化學反應，使納米金粒子交聯，進而調控二維納米金粒子的自組裝（圖2A-C；Applied Materials & Interfaces 2019, 11 (39), 36259）。由于穩固的化學交聯作用，得到的二維納米金粒子單層膜具有面積可控、穩定性好、易轉移等特點，并進一步應用到柔性可穿戴納米傳感器如運動手環和口罩，實現人體運動和生理狀態下呼吸氣體中水分子的實時檢測。利用雙響應性的烷氧醚樹枝化體系共聚物修飾到納米金粒子表面，可構建溫度和pH可逆響應性的二維單層膜（圖2D-E；Langmuir 2018, 34 (43), 13047）。

圖2 多巴胺自聚調控的納米金粒子液液界面自組裝（A-C）；烷氧醚樹枝化體系共聚物調控的納米金粒子單層膜以及雙刺激響應性（D和E）。

  最近，黃又舉教授團隊通過精準調控納米金棒表面的不對稱修飾，利用金棒局部高分子間的相互作用，實現了液-液界面金棒的定向宏觀組裝。與傳統組裝不同的是，該體系不僅可以實現宏觀大面積的均一組裝（40cm²），也可以通過粒子間的相互作用誘導金棒的肩并肩取向（圖3A；Advanced Optical Materials 2020, 1902082）。肩并肩組裝體相對于其它組裝體可以更完美匹配808 nm激光光源，實現優異的光熱轉換性能，用于光熱防偽器件。同時通過在納米金粒子表面接枝聚苯胺（PANI）軟配體，形成核殼結構。通過調節殼層厚度可實現納米金粒子二維長程有序超晶格排列，借助PANI的多重刺激響應性可實現納米金粒子單層膜的可逆等離子體激元調諧（圖3B；ACS Appl. Mater. Interfaces 2020, 12 (9) 11296）。

圖3 高分子不對稱性修飾納米金棒的液液界面自組裝（A）；聚苯胺修飾的納米金粒子自組裝成的超晶格單層膜（B）。

  黃又舉教授團隊利用上述方法構建了一系列納米金粒子單層膜，并成功應用于納米生物傳感器（Biosensors and Bioelectronics 2020, 112277；Biosensors and Bioelectronics 2019, 143, 111616；Biosensors & Bioelectronics 2018, 118, 247；Analytical Chemistry 2019, 91 (23), 14792；Analytical Chemistry 2018, 90 (10), 6124）、食品快速檢測（Food Chemistry 2020, 329, 127160）、光學防偽與顯示（Advanced Materials Interfaces 2018, 1800026；Advanced Optical Materials 2020, 1902082），以及海水凈化（Journal of Materials Chemistry A 2018, 6 (22), 10217）等領域。基于納米金粒子二維自組裝方法以及單層膜的相關應用方面的工作，團隊以Macroscopic two-dimensional monolayer films of gold nanoparticles: fabrication strategies, surface engineering and functional applications為題撰寫綜述，發表在英國皇家化學會納米尺度上（Nanoscale 2020, 12 (14), 7433）。

圖4 納米金粒子單層膜的構建方法，表面功能化和功能應用示意圖。

  上述工作得到了國家自然科學基金（21404110；51473179；51873222）、寧波市科技創新團隊（2015C110031）、中科院-福建STS項目（2017T31010024）、中科院青促會（2016268）、杭師大卓越人才啟動項目以及企業橫向課題的資助。特別感謝上述工作中合作伙伴的大力支持和幫助（中科院寧波材料所陳濤研究員、復旦大學聶志鴻教授、寧波大學郭智勇教授、福州大學郭隆華教授、南昌大學賴衛華教授、華中農業大學肖志東教授、英國曼徹斯特大學劉旭慶教授、美國斯坦福大學司鵬博士）。

  文章鏈接：

  https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/nr/c9nr09420b#!divAbstract

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adom.201902082

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c01983

  https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0956566320302724

  https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0308814620310220

黃又舉教授簡介

  黃又舉，博士，教授，博士生導師。2010年在中國科學技術大學獲取博士學位，師從李良彬教授。2010-2014年，在新加坡南洋理工大學做博士后。2014-2019年，在中國科學院寧波材料技術與工程研究所任項目研究員。2017-2018年，在德國馬普所高分子所做訪問學者。2019年9月至今，以卓越人才計劃入職杭州師范大學，組建納米生物傳感器關鍵材料課題組。團隊目前有3名教師，7名研究生。黃又舉教授團隊長期從事功能高分子材料、膠體與表面科學、生物與食品安全檢測等多學科交叉領域的研究工作。圍繞納米生物傳感器中核心材料和關鍵科學問題，發展了一系列新型納米生物檢測監測技術，并探索了在食品安全、環境和生物醫療領域的基礎研究與產業化。相關工作發表SCI論文130余篇，被引用4000余次，H因子為32。以第一發明人申請中國/韓國發明專利20余項。主持省部級項目10余項，包括3項國家自然科學基金。基于上述工作，黃又舉博士入選了浙江省高層次特聘專家、寧波市3315創新個人、寧波市領軍拔尖人才計劃（第一層次）、中國青年化學家元素周期表代言人、浙江省高校領軍人才、浙江省高等學校“院士結對培養青年英才計劃”。