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  褶皺結構在自然界與人造系統中廣泛存在，如人體皮膚褶皺、氣道黏膜、手指指紋、干枯蔬果表皮、地質巖層與褶皺連衣裙等。共形褶皺結構是在傳統硬膜-軟基系統中引入一層可控表皮層（skin layer），通過調節表皮層的厚度、楊氏模量等物理參數可精準地控制表面褶皺特性（對褶皺波長調控精度高達1nm），進而可極大改善微納米器件表面的浸潤性、光學、力學、電學和化學活性等功能，在柔性器件結構構筑、智能表面、材料表征、和微納制造等方面的應用起到至關重要的作用。

圖1. 表面失穩行為與界面調控

  高質量、大面積共形褶皺結構制造關鍵在于可控的層間應力可控失配和良好的共形接觸。然而，層間應力失配會誘發功能層/表皮層/軟基多層系統層間滑移和局部分層現象，極大地影響了層間共形接觸狀態，甚至直接導致微納米器件整體失效，嚴重制約了共形褶皺功能表面在器件性能調控方面的應用。上海交通大學機動學院張文明團隊聯合上海交通大學化學與化工學院姜學松團隊和中科院微系統所狄增峰團隊，針對石墨烯共形褶皺制造技中傳統濕法轉移工藝引入的分層失效難題，提出了一種顯著增強石墨烯/PMMA (polymethyl methacrylate)/ PDMS (polydimethylsiloxane)之間層間界面黏合強度的后固化制備方法（圖2），有效地消除傳統工藝分層失效現象。上述后固化工藝可重復性和穩定性好、通用性強，可用于制備其他二維材料的共形褶皺結構，保證其具有良好的共形接觸。

圖2. 多尺度共形石墨烯褶皺功能表面制備方法與表征

  為了揭示上述后固化工藝界面黏合強度增強效應的力學與化學機理，胡開明等人分別建立了屈曲分層行為(buckle-induced delamination)、褶皺-分層轉換行為(wrinkling-to-delamination transition)、無分層式后屈曲行為(delamination-free post-buckling)的內聚力模型，推導出不同屈曲行為之間轉換臨界應力和臨界界面黏合強度條件，闡明了后固化工藝增強界面黏合強度的力學機理。

圖 3. 多層系統層間梯度界面層形成的力學與化學機理

  進一步地，采用切面表征技術對石墨烯/PMMA/PDMS界面處進行了激光共聚焦表征，發現了高溫后固化工藝可加速高分子鏈布朗運動，在PMMA與PDMS之間形成一層梯度界面 (圖3)，揭示了界面黏合強度的化學機理。此外，通過對比分析不同制造工藝的褶皺表面特征，結合實驗現象和屈曲失穩力學理論模型，厘清了共形褶皺的多尺度性與梯度界面層之間的關聯關系(圖4)。

圖 4. 不同制造工藝下褶皺表面圖案對比研究：(a) 傳統濕法轉移；（b）傳統濕法轉移工藝，低溫多步平坦化工藝；(c) 后固化工藝。

  他們還發現了多尺度共形石墨烯褶皺結構具有新奇的連續衍射現象（圖5），與傳統單一尺度褶皺離散衍射現象存在顯著的差異。通過引入光柵衍射理論揭示上述現象的物理機制，發現了共形褶皺的多尺度性引起了多角度多級衍射光的疊加效應。此外，還系統性研究上述褶皺表面水接觸角在機械應力作用下的調節規律。上述功能化石墨烯表面具有優異的光學衍射性能、表面浸潤性和性能長期穩定性，在光編碼加密技術、光操縱、光邏輯電路、光學雙穩態器件和可調超疏水智能表面器件等應用方面有著巨大的應用價值。

圖5. 多尺度共形石墨烯褶皺的連續光衍射現象

  上述成果發表在國際頂級學術期刊Advanced Functional Materials，上海交通大學機動學院博士后胡開明和中國科學院上海微系統與信息技術研究所碩士生劉運啟為該文共同第一作者，上海交通大學機動學院張文明教授、化學與化工學院姜學松教授、中國科學院上海微系統與信息技術研究所狄增峰教授為共同通訊作者。該研究得到了國家杰出青年科學基金項目、上海市優秀學術帶頭人計劃項目、國家自然科學基金和博士創新人才計劃等項目的資助。相關研究成果分別發表在National Science Review, Advanced Materials, Small, Carbon等期刊上。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202003273

  相關研究成果：

  https://doi.org/10.1093/nsr/nwaa052；

  https://doi.org/10.1002/adma.201803463；

  https://doi.org/10.1002/adma.201906712；

  https://doi.org/10.1002/smll.201804337