膜分離技術是水處理領域最為常用的技術之一,作為一類新型的高性能膜材料,二維分離膜層間距的精確調控是提高其水通量與截留效率的關鍵,而插層法是最為有效的調控方法。迄今,高性能納米級插層劑的開發與應用仍是巨大的挑戰,目前最為常用的硬物質插層劑(如碳納米管、TiO2和SiO2納米顆粒等)分散性較差,且易破壞二維膜的有序層狀結構,造成亞納米尺寸離子的快速穿透;一些小分子插層劑如乙二胺或金屬離子易與膜層形成強相互作用,導致層間距較窄,水通量較低。
針對上述問題,張煒銘、潘丙才教授課題組借鑒納米仿生思路,首次提出通過軟物質插層劑構建類似水通道蛋白通道的新策略。研究以實現污廢水中重金屬絡合物的高效分離與水質凈化為最終目標,首先制備出聚丙烯腈凝膠軟粒子(PAN GPs,1-8nm)作為氧化石墨烯(GO)膜的納米級插層劑,通過控制GO膜層間PAN GPs形變、溶脹以及PAN GPs-π作用實現了亞納米尺度的層間距離精確調控,與此同時GO膜規整的層狀結構得以充分保留。此外,通過堿性處理可在PAN GPs表面產生電荷和雙疏水/親水性,有機融合了水通道截留性與水的快速滲透,成功構建出類似水通道/蛋白通道結構。研究結果表明,該GO復合膜可截留96%以上的重金屬絡合離子(Cu-NTA、Cu-CA、Cu-EDTA、Ni-EDTA、Cr-EDTA),水通量是文獻報道同類膜的4-13倍。這一研究深入探究了納米級軟顆粒插層劑與氧化石墨烯薄片之間的相互作用及其高水通和高截留的限域分離構效機制,提出的軟顆粒插層策略有望成為設計和研制高性能水處理二維復合膜的新方向。
圖1 聚丙烯腈凝膠粒子插層制備GO復合膜示意圖
圖2 GO復合膜內納米仿生水通道及層間距離調控示意圖
圖3 GO復合膜水通和截留性能
上述研究成果以 “Soft Particles Enable Fast and Selective Water Transport through Graphene Oxide Membranes”(軟體顆粒插層強化氧化石墨烯膜水通量和選擇性)為題于2020年9月2日發表在美國化學學會期刊《Nano Letters》上(DOI:10.1021/acs.nanolett.0c02724)。論文通訊作者為張煒銘教授和張文彬副研究員,潘丙才教授為共同作者。研究得到了國家重點研發計劃、國家杰出青年基金等項目資助,以及污染控制與資源化研究國家重點實驗室、南京大學環境納米技術研究中心、南京大學高性能計算中心等平臺的大力支持。
原文鏈接:https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c02724
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