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  膜技術(shù)為緩解全球水危機(jī)提供了經(jīng)濟(jì)綠色手段。作為一種介于超濾和反滲透之間的膜分離技術(shù)，納濾近年來得到了廣泛研究。由界面聚合技術(shù)制備的聚酰胺分離層和超濾支撐層組成的復(fù)合膜是商用納濾膜的標(biāo)配結(jié)構(gòu)。盡管研究者們?cè)诰埘０烦』褪杷苫莫?dú)立調(diào)控方面取得了重要進(jìn)展，在兩種結(jié)構(gòu)的耦合調(diào)控方面以獲得更高的分離效率很少有研究報(bào)道。

  針對(duì)上述問題，他們提出了一種二合一(two-in-one)的策略。在水-有機(jī)界面，通過石墨烯量子點(diǎn)（GQD）介導(dǎo)的界面聚合制備出了超薄疏松聚酰胺（ultrathin loose polyamide，ULPA）納濾膜。GQD兼具羥基、羧基和量子尺寸，可作為準(zhǔn)分子級(jí)擴(kuò)散調(diào)控劑，通過氫鍵作用、靜電吸引和空間位阻的方式減緩水相單體的擴(kuò)散速率，從而生成厚度在18.3 ~ 5.5 nm的自支撐ULPA納濾膜。此外，在界面聚合過程中，GQD被嵌入到聚酰胺基質(zhì)中，通過創(chuàng)造大量的界面空穴構(gòu)建疏松的結(jié)構(gòu)，表現(xiàn)為膜的大孔徑和寬孔徑分布。在優(yōu)化條件下，ULPA復(fù)合膜的水鹽分離性能超越了傳統(tǒng)聚酰胺膜的upper-bound上限，表現(xiàn)出優(yōu)異的水通量（32.1 L m^-2 h^-1 bar^-1），高Na₂SO₄截留（99.6%），及超高的Cl^-/SO₄^2-的選擇性（205.8）。考慮到界面聚合和聚酰胺膜在離子和分子分離方面的廣泛應(yīng)用，這項(xiàng)研究工作具有重要的學(xué)術(shù)價(jià)值和實(shí)用價(jià)值。

圖1. a) 自支撐ULPA納濾膜的數(shù)碼圖像；b) ULPA納濾膜的厚度表征；c) ULPA納濾膜的TEM圖像；d) GQD介導(dǎo)的界面聚合在水-有機(jī)界面生成ULPA納濾膜的示意圖。

圖2. a) ULPA復(fù)合膜的截留分子量，插圖:平均孔徑和孔徑分布；b) ULPA復(fù)合膜的純水通量隨膜厚度的變化；c) GQD濃度對(duì)ULPA復(fù)合膜鹽截留的影響；d) ULPA復(fù)合膜的Cl^-/SO₄^2-選擇性；e) ULPA復(fù)合膜的水滲透性和水鹽選擇；f) ULPA復(fù)合膜30天運(yùn)行的穩(wěn)定性

  該研究成果近日發(fā)表在Journal of Materials Chemistry A, 2020, DOI: 10.1039/D0TA09319J上（Graphene quantum dot engineered ultrathin loose polyamide nanofilms for high-performance nanofiltration）。論文第一作者為天津大學(xué)化工學(xué)院碩士生李亞飛。通訊作者為天津大學(xué)姜忠義教授和蘇延磊副教授。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1039/D0TA09319J