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  半芳香性聚酰胺是一類性能優(yōu)異的工程塑料，其通常通過縮聚反應(yīng)合成。然而，傳統(tǒng)半芳香性聚酰胺材料仍然面臨聚合反應(yīng)條件苛刻，分子量難以控制，以及聚合物化學(xué)回收難等問題。

  四川大學(xué)朱劍波教授課題組長期致力于新型可持續(xù)聚合物的設(shè)計與可控合成，(J. Am. Chem. Soc. 2025, 147, 7788-7798, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202400196, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202405382, Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202117639, Nat. Commun. 2023, 14, 3198, J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 20591-20597) 通過發(fā)展新型聚合方法，(Nat. Catal. 2023, 6, 720-728, Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202419494, Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202422147, J. Am. Chem. Soc. 2025, 147, 1147-1154)，及詳細(xì)研究聚合物結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)系，課題組成功開發(fā)出一系列結(jié)構(gòu)新穎、性能優(yōu)異且綠色可持續(xù)的新型高分子材料。

  針對上述問題，作者設(shè)計了一類新型苯并內(nèi)酰胺單體（BLM^R），該單體通過可控開環(huán)聚合反應(yīng)制備高分子量半芳香性聚酰胺P(BLM^R)。所得聚合物不僅展現(xiàn)出優(yōu)異的材料性能，同時在稀溶液中能降解回到單體，且回收單體能再聚合生成P(BLM^R)，從而建立材料閉環(huán)循環(huán)體系。

  首先，作者通過簡單兩步合成了苯并內(nèi)酰胺（BLM^R）單體，這些BLM^R單體具有高活性，能通過開環(huán)聚合制備出分散度窄、分子量可控的半芳香性聚酰胺P(BLM^R)，聚合物分子量最高可達(dá)115 kDa（圖1）。

圖1 BLM^R的開環(huán)聚合

  接著，作者對獲得的半芳香性聚酰胺P(BLM^R)進(jìn)行了性能表征（圖2）。與傳統(tǒng)PA6相比，P(BLM^R)展現(xiàn)出優(yōu)異獨(dú)特的材料性能：1）優(yōu)異的熱穩(wěn)定性，熱失重溫度T_d,5%高達(dá)341–368 °C，玻璃化轉(zhuǎn)變溫度T_g為71–134 °C；2）突出的耐水性，其中P(BLM^Hex)在純水中浸泡一周后，吸水率低至0.55%；3）可調(diào)控的機(jī)械性能，P(BLM^Hex)斷裂伸長率最高可達(dá)384±20%；4）優(yōu)異的光學(xué)透明性，可見光的透射率最高為91%。

圖2 聚合物性能表征

  最后，作者對P(BLM^R)的化學(xué)可回收性進(jìn)行了探究（圖3）。在100–150 ℃的稀溶液體系中，采用t-BuOK與La[N(SiMe₃)₂]₃組成的混合催化劑，可實現(xiàn)P(BLM^R)的高效化學(xué)回收。回收的單體可再聚合生成P(BLM^R)，從而建立材料閉環(huán)循環(huán)體系。

圖3 聚合物的解聚

  綜上所述，作者設(shè)計了一類新型的苯并內(nèi)酰胺（BLM^R）單體，得到了一類兼具高性能和化學(xué)可回收性的半芳香性聚酰胺材料，為可持續(xù)高分子材料的開發(fā)提供了重要參考，優(yōu)異的綜合性能（熱穩(wěn)定性、機(jī)械性能、低吸濕性、透明度）使其具有較好的應(yīng)用前景。

  該工作以題為“Ring-Opening Polymerization Enables Access to High-Performance Aliphatic-Aromatic Polyamides with Chemical Recyclability”發(fā)表于《Angewandte Chemie International Edition》。文章第一作者為四川大學(xué)化學(xué)學(xué)院博士研究生唐香婷，通訊作者為四川大學(xué)化學(xué)學(xué)院朱劍波教授和蔡中正副研究員。特別感謝國家自然科學(xué)基金委、四川大學(xué)的經(jīng)費(fèi)支持。

  文章鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202505310