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  生物組織（如血管，晶狀體，細(xì)胞外基質(zhì)等）在受機(jī)械應(yīng)力發(fā)生形變或損壞時，會采取應(yīng)變-硬化或自修復(fù)的自我保護(hù)機(jī)制來維持組織結(jié)構(gòu)的完整性與功能性。開發(fā)同時具有應(yīng)變-硬化與自修復(fù)功能的仿生水凝膠材料在構(gòu)建人工組織與軟體器件中具有重要意義。近年來，雖然基于自修復(fù)水凝膠的研究已取得巨大進(jìn)展，然而，同時具有應(yīng)變-硬化與自修復(fù)功能的仿生水凝膠在以往的研究中很少被報道。目前為止，絕大多數(shù)具有應(yīng)變-硬化特性的凝膠材料主要基于半柔性生物高分子網(wǎng)絡(luò)以及通過小分子或寡聚物自組裝得到的半柔性高分子網(wǎng)絡(luò)，而在柔性水凝膠網(wǎng)絡(luò)中實(shí)現(xiàn)應(yīng)變-硬化的特性仍具有很高的挑戰(zhàn)。

  近日，加拿大阿爾伯塔大學(xué)Hongbo Zeng（曾宏波）教授課題組報道了一種同時具有應(yīng)變-硬化與自修復(fù)功能的仿生動態(tài)柔性水凝膠。首先，通過制備乳糖醛酸基功能化單體（LAEMA）并將其與丙烯酰胺（AM）進(jìn)行自由基聚合得到乳糖醛酸基功能化的聚丙烯酰胺，再將其與硼酸基化聚乙二醇（DPB-PEG）混合，通過硼酸與二醇的反應(yīng)，從而構(gòu)筑基于動態(tài)硼酸酯交聯(lián)的柔性水凝膠網(wǎng)絡(luò)（圖1）。

圖1. P(AM-co-LAEMA)/DPB-PEG 水凝膠合成示意圖。

  該水凝膠的仿生應(yīng)變-硬化特性異于絕大多數(shù)柔性水凝膠網(wǎng)絡(luò)的應(yīng)變-軟化性質(zhì)。這種應(yīng)變-硬化的特性可歸因?yàn)樾巫冞^程中聚乙二醇的非線性拉伸與有限延展性（圖2）。這種應(yīng)變-硬化的機(jī)械響應(yīng)性可以通過改變硼酸-二醇摩爾比、聚合物濃度、凝膠溫度、聚乙二醇鏈長實(shí)現(xiàn)精細(xì)調(diào)控。

圖2. P(AM-co-LAEMA)/DPB-PEG 水凝膠的應(yīng)變-硬化機(jī)理示意圖。

  由于硼酸酯的動態(tài)性，該水凝膠可在數(shù)秒內(nèi)完成自修復(fù)過程，并完全保留應(yīng)變-硬化的機(jī)械響應(yīng)能力。作者通過表面力儀（Surface Forces Apparatus）進(jìn)一步研究了該凝膠基于硼酸-二醇動態(tài)分子間作用力的自修復(fù)機(jī)理 （圖3）。

圖3. P(AM-co-LAEMA)/DPB-PEG 水凝膠的自修復(fù)性能及硼酸-二醇動態(tài)分子間作用力。

  基于該水凝膠優(yōu)異的生物相容性與仿生機(jī)械性能，該凝膠可被用為人工細(xì)胞外基質(zhì)實(shí)現(xiàn)3D細(xì)胞培養(yǎng) （圖4）。該工作為具有生物組織自我保護(hù)功能的仿生材料設(shè)計提供了新思路。

圖4. P(AM-co-LAEMA)/DPB-PEG 水凝膠用于3D細(xì)胞培養(yǎng)。

  一成果近期以“Dynamic Flexible Hydrogel Network with Biological Tissue-like Self-Protective Functions”為題發(fā)表在Chemistry of Materials上，文章的第一作者是博士生汪聞達(dá)，通訊作者為曾宏波教授和Ravin Narain教授 (阿爾伯塔大學(xué))。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.0c03526