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  有機太陽能電池和有機光探測器由于具有質輕、柔性、可溶液加工和光譜易于調節等優點而展示出良好的商業應用前景。在很長一段時間里，全聚合物太陽電池（all-PSCs）和全聚合物光探測器（all-PPDs）由于受到高性能聚合物受體的相對缺乏和活性層形貌難以調控的限制，器件性能遠落后于小分子受體體系。因此，發展合適的聚合物受體和調控理想的共混形貌是實現高性能all-PSCs和all-PPDs的關鍵。

  近日，華南理工大學發光材料與器件國家重點實驗室段春暉教授課題組聯合東莞理工學院趙雁飛博士、南密西西比大學顧曉丹教授、天津大學葉龍教授在Chemistry of Materials上發表最新研究成果“High-Performance All-Polymer Solar Cells and Photodetectors Enabled by a High-Mobility n-Type Polymer and Optimized Bulk-Heterojunction Morphology”。該工作將應用于有機場效應晶體管（OFETs）的高遷移率n-型聚合物PNDI-DTBT（圖1a）作為聚合物受體引入all-PSCs和all-PPDs中，選用了三種不同化學結構的聚合物給體PBDB-T、J51和PCE10（圖1b）與其搭配，通過形貌調控基于PBDB-T的all-PSCs實現了8.5%的能量轉換效率，all-PPDs實現了1.32 × 10^-8 A cm^-2的暗電流和4.77 × 10¹² Jones的比探測率（-0.1 V偏壓下），優異的器件性能展示出高遷移率n-型聚合物在有機光伏和光探測器領域的巨大應用潛力。

圖1 （a）受體PNDI-DTBT的化學結構和器件結構；（b）給體PBDB-T、J51、PCE10的化學結構。

受體PNDI-DTBT在OFET中的電子遷移率是3.1 cm² V^-1 s^-1，其吸收主要集中在600?800 nm，能與給體形成較好的吸收互補和能級匹配（圖2），最優光伏性能詳見表1，基于PBDB-T的all-PSCs實現了8.5%的PCE，這主要是得益于給體更深的HOMO能級和更優的共混形貌。

圖2 （a）薄膜吸收；（b）能級；（c）J-V曲線；（d）EQE圖譜

表1 在AM1.5G光照下獲得的all-PSCs器件參數

  作者進一步對基于PNDI-DTBT的all-PPDs進行了研究，在300 nm的最優活性層厚度下，PBDB-T體系由于具有更低的暗電流而獲得了4.77 × 10¹² Jones的高比探測率，其探測器性能詳見圖3和表2。

圖3 （a）黑暗下和AM 1.5G下的J-V曲線；-0.1 V偏壓下的（b）EQE圖譜；（c）響應度和（d）比探測率。

表2 300 nm活性層厚度下的all-PPDs性能參數

  進一步，作者對活性層的共混形貌進行了詳細研究。從TEM（圖4a）中發現PBDB-T體系具有更大的相分離尺寸和更明顯的互穿網絡結構，這一結論從AFM-IR（圖4b）中得到了進一步證實，PBDB-T體系表現出更連續的相。反觀J51和PCE10，兩者均展現出更小的相尺寸和不連續的相，這與其較低的Jsc和FF相對應。此外，RSoXS結果（圖4c）表明PBDB-T具有更高的相純度，有利于抑制電荷復合實現更高的FF。作者利用XPS（圖4d）對垂直相分布進行了研究，PBDB-T體系中受體的特征N元素含量隨著刻蝕深度的增大而下降，說明該體系的給體富集在陽極，受體富集在陰極，這不僅有利于光生電荷的傳輸，還能夠抑制電子從陽極注入，空穴從陰極注入，降低負偏壓下的探測器暗電流，這與最終的器件性能相一致。

圖4 基于不同給體的共混薄膜（a）TEM圖像；（b）AFM-IR圖像；（c）RSoXS圖譜；（d）XPS圖譜。

  作者進一步對給受體的相容性進行了探索。如表3所示，J51和PCE10體系的?δ和χ_DA很小，說明給受體混溶性太好，這與形貌表征結果相符。而PBDB-T體系具有合適的?δ和χ_DA，實現了更大尺寸的相分離，更高的相純度和更連續的互穿網絡結構。作者還利用鋪展系數ΔW表征了活性層材料與PEDOT:PSS基底的相互作用，ΔW的值越負說明溶液與基底的浸潤性越差。與PNDI-DTBT相比，PBDB-T和J51對PEDOT:PSS基底有更好的浸潤性，并且分別與PNDI-DTBT形成了較大的ΔW差值，所以形成了有利的垂直相分布；而PCE10和PNDI-DTBT的ΔW差值較小，形成均一的垂直相分布（與XPS結果吻合）。

表3 聚合物的溶解度參數δ，Flory-Huggins相互作用參數χ_DA和鋪展參數ΔW

a) κ = V0/(RT)；b-d) 獲得鋪展參數ΔW所需的單組分聚合物溶液，其配制條件根據相應給受體組合的最優器件制備條件而定。

  總的來說，該工作表明OFET領域開發的高遷移率n-型聚合物是all-PSCs和all-PPDs的潛在受體材料，而實現高性能all-PSCs和all-PPDs的關鍵在于選擇具有合適相容性的聚合物給體，調控出理想的共混薄膜形貌。

  來自東莞理工學院的訪問學者趙雁飛博士和華南理工大學的碩士生劉濤、博士生吳寶奇為該論文的共同第一作者。華南理工大學材料學院段春暉教授是該論文的通訊作者。

  文獻鏈接：High-Performance All-Polymer Solar Cells and Photodetectors Enabled by a High-Mobility n-Type Polymer and Optimized Bulk-Heterojunction Morphology (Chem. Mater., 2021, DOI: 10.1021/acs.chemmater.1c00825)

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.1c00825

  下載：High-Performance All-Polymer Solar Cells and Photodetectors Enabled by a High-Mobility n-Type Polymer and Optimized Bulk-Heterojunction Morphology