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導讀

  “兒童急走追黃蝶，飛入菜花無處尋”——《宿新市徐公店二首 其二》 楊萬里（宋）

圖1 Papilio palinurus蝴蝶

  近期，中國科學院化學研究所李明珠研究員課題組和天津大學任群博士以及浙江大學沙威教授合作在“多維信息加密”的研究中取得重要進展。受自然界Papilio palinurus蝴蝶翅膀鱗片上獨特的微納復合結構的啟發，該課題組采用簡便、高效的自組裝和納米壓印技術，將具有偏振特性的微米級周期凹坑結構與亞微米周期的二維光子晶體結構復合，報道了具有全空間光調控能力、多路復用成像和多通道加密等特點的光子晶體復合結構薄膜（PCCF）材料。該研究成果以“Bioinspired Quasi-3D Multiplexed Anti-Counterfeit Imaging via Self-Assembled and Nanoimprinted Photonic Architectures”為題發表在國際頂級期刊《Advanced Materials》（先進材料）雜志上。

背景介紹

  隨著信息技術的飛速發展，假冒偽劣產品層出不窮，成為了一個日益嚴重的全球性問題。如何防止偽造者利用現代技術偽造機密信息，實現信息的可靠安全，并減少假冒商品帶來的經濟損失仍然是一個巨大的挑戰。

  近年來，光多路復用技術的使用實現了在單一材料上存儲多幅圖像，極大地提高了信息存儲密度，實現了更高層次的信息安全，具有巨大的設計優勢和應用前景。光多路復用光學器件能夠精準調控光場振幅、相位、偏振等特征，由于其集成化、小型化的特點，受到了越來越多的關注。光子晶體（PC）是一種具有光子禁帶的人工周期結構，對光的傳播具有很強的調制作用，在防偽技術的發展中具有極大的應用潛力。特別是自組裝膠體晶體及其衍生物因其制作簡單、成本低、可擴展性強等優點得到了廣泛的應用。在響應型膠體光子晶體中，結構顏色材料與功能響應材料(如熱響應材料、生物響應材料、氣響應材料和/或光響應材料)集成在一起，為信息多路復用提供了有效的策略。遺憾的是，這些多通道光子晶體材料仍然面臨著挑戰：1)響應元件的疲勞壽命有限，長期反復讀取信息可能導致材料失效，最終導致信息丟失；2)只在單一平面內成像，安全性不夠。

  因此，具有耐用材料、可重復讀取過程和高加密能力的新的多通道信息加密策略備受期待。此外，為了實現這些理想的性能特性，制造工藝技術必須能夠精確和經濟地生產多尺度和復雜的架構。

創新研究

  在自然界中，蝴蝶無疑是其中種類最為繁多、色彩最為豐富的生物之一。其鱗片上精密的層次結構具有奇妙的光學效果，如顏色混合、偏振、超白、超黑、動態結構顏色等等，引起了生物學家和材料學家的廣泛關注。特別是Papilio palinurus蝴蝶的翅膀鱗片，在偏振鏡下可實現色彩的顯示與隱藏（圖2a-b）。研究表明，該蝴蝶翅膀的偏振效應是由于入射光在周期性微納米復合凹坑結構的內壁上的多次反射而產生的。

  受蝴蝶翅膀偏振色彩調控機制的啟發，研究團隊提出了一種利用自組裝和納米壓印技術制備的具有準三維光子結構的偏振敏感光子晶體復合薄膜。常規的二維光子晶體結構產生了強角度依賴性的結構色彩，而微淺坑結構則提供了傳統雙層光子晶體薄膜無法實現的偏振結構色。因此，該復合結構薄膜具有多種光學效應，包括散射、衍射和偏振，如圖2d所示。當從入射光方向觀察薄膜時，能觀察到隨角度變化的全色系結構色彩；當從入射光的對側觀察時，則出現一組呈六角形排列的彩虹色色塊，其顏色隨著與反射光束的距離增加而由紫色向紅色變化；此外，衍射光束和反射光束在此入射條件下都具有偏振特性。

圖2 PCCF的設計流程與加密成像基本原理

  圖3a分別展示了2D PC、MSCT和PCCF的單層有序緊密堆積的微觀結構。結果表明，自組裝的單分子層微球相互緊密堆積，呈二維六方晶格排列。圖3b-e 分別展示了PCCF在不同視角下的光學圖像及其對應的光譜。圖f對比了2D PC和PCCF在觀察不同條件下的光學圖像，顯示出了PCCF優異的光學性質。

圖3 PCCF的微觀結構和光學表征

  那么，PCCF材料是如何實現多重光學效應的呢？研究團隊首先通過理論公式推導解釋了PCCF能夠產生六角衍射斑點的原因：PCCF由兩種不同晶格常數的二維周期性結構組成（周期分別為600nm和2.5μm），由于周期常數為2.5μm的晶格結構遠大于入射光波的波長（650nm），滿足二維衍射條件，因此可以產生一組六角衍射斑點。

  接著，從物理角度來分析，研究團隊將PCCF視為六邊形光柵，其由三組夾角為60度的一維光柵組合而成。在衍射圖樣中，這三組一維光柵的中央主極大互相重合，第一極小級呈現為夾角為60度的6個光斑。壓印的工藝方式導致縱向高度不同使其成為邁克爾孫階梯光柵，縮短了衍射周期（從圖4中的P2變為P3），通過光柵方程（）可知，衍射角θ與衍射周期P成反比，印刷之后的階梯光柵衍射角增大，第一極小級（中央明條紋兩側M=±1時的暗紋）向外，從而增加了中央主極大亮斑的衍射范圍。對于2D PC來說，主極大占主導（周期P1更短），次極大的能量分給主極大，最終只能看見一個衍射光斑。如果將每個主極大衍射光斑視為成像圖樣中的一個像素元，壓印工藝下的PCCF為高分辨率加密成像提供了新途徑。

  最后，研究團隊利用時域有限差分法(Finite-difference time-domain method, FDTD)對2D PC和PCCF結構的散射效應進行了數值模擬，進一步揭示了PCCF的光學特性。當入射平面波相對于樣品表面法線以45°入射時，2D PC只能產生一級衍射斑點（由于45°入射，只有三個衍射斑點可見）；而對于PCCF，兩個不同晶格常數的六邊形晶格的組合產生了類似于2D PC的衍射圖案，其中，每個衍射光束都額外疊加了一組小角度六角衍射斑點圖案。此外，模擬結果表明，反射束和衍射束都具有很強的偏振依賴特性。PCCF的兩種偏振模式的角分辨光譜特性如圖3h所示。

圖4 PCCF的高分辨率衍射物理機制及光學數值模擬結果

  為了顯示所提出的PCCF具有非凡的加密能力，研究團隊演示了其用于信息編碼、加密和防偽等領域的應用。特別是二維碼，因其存儲容量大、糾錯能力強、成本低等顯著優勢，成為了世界上應用最廣泛的編碼系統，已被應用于制造業、商業活動、醫療保健等各個領域。然而，在某些情況下，公開二維碼是不可取的。在這種情況下，PCCF材料可以為二維碼提供加密功能。具體來說，當從入射光面觀察時，頂層呈現出明亮的綠色結構顏色，掩蓋了底層。因此，手機無法解密二維碼，如圖5b所示。此外，當從入射光的另一側觀察時，頂層顯示了彩虹色的“蝴蝶”圖案，遮擋了底層，這導致了錯誤圖像(圖5c)。最終，只有通過將偏振器旋轉到特定的偏振角度(即α = 90°)，智能手機才可以讀取下方的二維碼，如圖5d所示。因此，二維碼中的隱私信息幾乎可以得到PCCF的完美保護，從而實現了信息的隱蔽存儲和交換。

圖5 PCCF的應用：基于PCCF編碼的二維碼加密和解密示意圖。

  此外，為提高防偽水平，拓展信息安全領域的實際應用，研究團隊將PCCF與2D PC相結合，進一步打造了一種可以承載兩種不同信息的“防偽標簽”，利用PC和PCCF的光學特性明顯不同，實現了雙參數控制的可切換圖像，如圖6a所示。這些結果表明，二維PC層和PCCF層包含獨立編碼的信息，可以提高信息的保密性，滿足具體情況的需要。

圖6 PCCF的應用：基于PCCF的防偽標簽

總結

  綜上所述，研究團隊受蝴蝶翅膀偏振色彩調控機制的啟發，提出了一種簡單高效的制備方法，構建了一種由緊密有序排列的單層光子晶體和周期性微淺坑結構組成的準三維光子結構。該方法將偏振效應和結構色彩集成到了PCCF中，可用于基于多維視角和偏振控制的信息加密和防偽。PCCF的這些特性使得利用不同的光學參量(散射、衍射和偏振)實現多通道圖像切換成為可能，這些功能在以前的工作中是很少報道的。由于該方法對入射光的光學參數具有極大的控制自由度，為大容量、高安全性的三維光學信息加密和防偽開辟了新的途徑。此外，雙層PCCF(單層密堆積的聚苯二烯微球和周期性陣列微淺坑結構)之間的隨機排列可以作為唯一的指紋。因此，PCCF還提供了一種幾乎不可能復制的全彩色、3D加密和精細納米結構的新識別方法。

  本工作中國科學院化學研究所為第一完成單位，中國科學院化學研究所博士生賴欣濤、天津大學任群博士和中國科學院化學研究所Florian Vogelbacher博士為共同第一作者。中國科學院化學研究所李明珠研究員為該論文的通訊作者。合作者還包括中國科學院化學研究所宋延林研究員、浙江大學沙威教授、香港城市大學姚希教授等。該研究得到了國家自然科學基金委項目、國家重點研發計劃項目、中國科學院國際合作局對外合作重點項目、王寬誠教育基金會以及中國科學院青年創新促進會等的資助。

  文章鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202107243