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  聚合物電介質憑借超快的能量轉換速率、極高的耐電能力以及優(yōu)異可加工性等優(yōu)點，在電力裝備與電力電子（如脈沖功率系統(tǒng)、逆變器、高壓直流換流閥）中有著廣泛的應用。隨著電氣技術的快速發(fā)展，電力裝備和電子器件向著小型化、 集成化和高性能化的發(fā)展，目前所使用的低介電常數(shù)聚合物電介質已難以實現(xiàn)高密度電極化儲能的目標。弛豫鐵電聚合物具有高介電常數(shù)和優(yōu)異的加工性，在高電極化儲能應用中潛力巨大。然而，弛豫鐵電聚合物熱導率較低且機械性能差，在高電場下易受電離的高能電子破壞，電荷存儲能力差。

  針對這一難題，上海交通大學黃興溢教授等提出了利用化學吸附制備高導熱電極化儲能納米復合電介質的無基質策略。該策略利用氮化硼納米片（BNNS）表面化學吸附氨基功能化的聚偏氟乙烯-三氟乙烯-氯氟乙烯（P(VDF-TrFE-CFE)- -g-PME-NH₂）大分子，使聚合物復合介質的導熱系數(shù)可達2.42 W/mK，放電能量密度由5.2 J cm^-3大幅增加到31.8 J cm^-3。相關工作以“Chemical adsorption on 2D dielectric nanosheets for matrix free nanocomposites with ultrahigh electrical energy storage”在線發(fā)表在《Science Bulletin》。

  根據(jù)O''''Dwyer提出固體介質的擊穿理論，固體內的載流子（如，陰極注入的電子）在電場加速下與大分子鏈或其它雜質發(fā)生碰撞電離（collision ionization,），會產生大量離子化的電荷（如正電荷）。這些離子化的電荷會增強電場（如正電荷會增強陰極附近的電場），進一步造成載流子注入或碰撞電離，導致電介質中的電導急速增加，引發(fā)擊穿。局域化的負電荷對注入的電子有排斥作用，從而可抑制或減弱碰撞電離的產生。通過密度泛函理論分析，團隊發(fā)現(xiàn)氨基與BNNS中的硼原子之間具有強烈的化學吸附作用，且硼原子上的電子云向氨基方向富集，因而在BNNS表面吸附氨基可形成電子屏障層。

圖1 材料合成及密度泛函理論分析。無基質納米復合電介質的制備過程(a)；共混物P(VDF-TrFE-CFE)/BNNS (b)、無基質納米復合電介質P(VDF-TrFE-CFE)-g-PME-NH2-BNNS (c)和P(VDF-TrFE-CFE)-g-PME-NH2-BNNS-epoxy (d)的自旋極化計算，BE為結合能，d為聚合物鏈與BNNS間距，Δq為電荷轉移量；BNNS表面電子斥電子層（黃色）對電子的阻擋效應的示意圖(e)。

  通過拉伸電介質薄膜，實現(xiàn)復合介質內部的BNNS向拉伸方向取向， BNNS平均夾角從36.9o減小到9.9o，機械模量從2.6增加到6.2 GPa，導熱率從1.7增加到2.4 W m^-1K^-1。化學吸附鍵具有很強的結合能，拉伸后材料沒有出現(xiàn)明顯的缺陷，這是拉伸能提高機械模量和導熱率的主要原因之一。

圖2 薄膜制備及形貌分析。無基質納米復合電介質的組成結構(a)和薄膜取向拉伸過程(b)的示意圖；無基質納米復合電介質薄膜拉伸和熱壓前(c)后(d)橫切面的TEM圖；BNNS的拉曼峰強度與平面方向夾角的偏振光函數(shù)(e)。

  采用相場模擬研究了BNNS對復合介質擊穿強度的影響。結果發(fā)現(xiàn)，高度平行復合介質薄膜表面的BNNS引入電子斥電子層后，電樹枝的生長得到有效減緩，擊穿區(qū)域所占的體積分數(shù)最小，并能夠承擔最高的電場強度，因此聚合物基體的電場分布最溫和，復合介質的擊穿強度實現(xiàn)大幅度提升。

圖3 相場模擬。平行復合介質薄膜表面的BNNS引入電子屏障層后的電樹枝生長(a)及內部電場分布(b)的示意圖；不同取向BNNS的電樹枝生長(b,e,g,k)及內部電場分布(d,f,h)的示意圖；外加電場強度對應的擊穿強度(i)和擊穿區(qū)域體積分數(shù)(j)曲線。

  與純弛豫鐵電聚合物相比，無基質納米復合電介質的泄漏電流從2.4×10^?6 A cm^-2顯著下降到1.1×10^?7 Acm^-2，擊穿強度從340 MV m^-1增加到742 MV m^-1，放電能量密度從5.2 J cm^-3大幅增加到31.8 J cm^-3。發(fā)生電擊穿后，采用簡單熱壓可使無基質納米復合介質的介電強度恢復到原來的88%。

圖4電儲能特征。不同拉伸長度后無基質納米復合電介質的介電強度(a)、極化曲線(b)和放電密度及效率(c)；文獻中P(VDF-TrFE-CFE)基電介質材料在場強的擊穿強度和放電密度(d).

圖5循環(huán)和可修復性。拉伸長度為200%的無基質納米復合電介質循環(huán)特性(a)，以及不同電極面積對應的介電強度(b)；電擊穿后無基質納米復合電介質熱壓溫度及時間對應的修復后擊穿強度的柱狀圖(c)及極化曲線(d)。

  該論文是上海交通大學黃興溢教授、錢小石副教授、武漢理工大學沈忠慧教授，西安交通大學李盛濤教授等合作完成，論文第一作者是上海交通大學博士后陳杰，通訊作者是黃興溢教授。論文得到了國家自然科學基金委，上海市科委，電力設備電氣絕緣國家重點實驗室等的資助。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.scib.2021.10.011