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  水凝膠材料宏觀性能與其內(nèi)部結(jié)構(gòu)密切相關(guān),調(diào)控水凝膠的微觀結(jié)構(gòu)并揭示其形成機(jī)理對(duì)于開發(fā)具有特定功能的凝膠材料具有重要意義。膠體網(wǎng)絡(luò)水凝膠由于其獨(dú)特的膠體顆粒堆積而成的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，在食品工業(yè)、組織工程等領(lǐng)域具有重要的研究意義和應(yīng)用價(jià)值。然而，通過(guò)自組裝形成的膠體網(wǎng)絡(luò)水凝膠通常力學(xué)性能較差，難以長(zhǎng)時(shí)間保持其微觀結(jié)構(gòu)，制備力學(xué)性能良好、穩(wěn)定性高的膠體網(wǎng)絡(luò)水凝膠存在挑戰(zhàn)。

  浙江大學(xué)鄭強(qiáng)、吳子良團(tuán)隊(duì)在甲基丙烯酸（MAAc，單體）、四甲基乙二胺（TMEDA，助引發(fā)劑）體系中，通過(guò)自由基聚合得到了一系列具有不同內(nèi)部結(jié)構(gòu)的聚甲基丙烯酸（PMAAc）物理水凝膠（圖1a）。當(dāng)單體濃度較低且助引發(fā)劑含量較高時(shí)，聚合過(guò)程發(fā)生顯著的微相分離，形成具有獨(dú)特的膠體網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的水凝膠（圖1b，c）。

圖1. 不同微結(jié)構(gòu)的PMAAc水凝膠

  通過(guò)流變學(xué)、動(dòng)態(tài)光散射、光學(xué)顯微鏡等方法，研究了聚合過(guò)程中膠體水凝膠的結(jié)構(gòu)演變及其形成機(jī)制（圖2）。聚合產(chǎn)生的PMAAc與TMEDA之間形成氫鍵復(fù)合物，降低了PMAAc鏈段的親水性，導(dǎo)致了微相分離的發(fā)生以及初級(jí)膠體顆粒的形成。隨著聚合反應(yīng)的進(jìn)行，初級(jí)粒子不斷生成并相互碰撞融合，膠體粒子的數(shù)量和尺寸逐漸增加。隨后，膠體粒子聚集成簇，進(jìn)而形成相互連接的膠體網(wǎng)絡(luò)，并通過(guò)融合后續(xù)形成的膠體粒子和聚合物進(jìn)一步粗化。膠體網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中較弱的膠體粒子和PMAAc聚合物作為粘合劑，賦予該膠體水凝膠良好的力學(xué)性能。

圖2. 聚合過(guò)程中膠體網(wǎng)絡(luò)的形成機(jī)制

  不同于傳統(tǒng)的膠體網(wǎng)絡(luò)水凝膠，所得到的PMAAc物理水凝膠在水中具有很好的穩(wěn)定性，這主要?dú)w因于PMAAc聚合物與TMEDA之間的氫鍵作用。PMAAc膠體水凝膠具有良好的機(jī)械強(qiáng)度，拉伸斷裂伸長(zhǎng)率高達(dá)525%。在循環(huán)拉伸試驗(yàn)中，凝膠的殘余應(yīng)變可快速回復(fù)，這得益于獨(dú)特的膠體網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，相對(duì)較弱的膠體粒子在拉伸時(shí)可高度變形為纖維狀，卸載后重新恢復(fù)到顆粒形狀（圖3a，b）。該膠體網(wǎng)絡(luò)凝膠也具有良好的壓縮性能，在500 N壓力下能夠保持完整，且在卸載后可完全回復(fù)至初始尺寸（圖3c，d）。

圖3. 膠體網(wǎng)絡(luò)水凝膠的力學(xué)性能

  此外，這種膠體網(wǎng)絡(luò)水凝膠還被用于染料吸附以及太陽(yáng)能水蒸發(fā)器的制備。這種在通過(guò)聚合誘導(dǎo)相分離的策略可推廣至其他具有強(qiáng)締合作用的體系，從而實(shí)現(xiàn)凝膠材料微觀結(jié)構(gòu)與宏觀性能的設(shè)計(jì)與調(diào)控。

  以上結(jié)果以“Stretchable Sponge-like Hydrogels with a Unique Colloidal Network Produced by Polymerization-Induced Microphase Separation”為題發(fā)表在《Macromolecules》上，并被選為封面文章。論文第一作者為浙江大學(xué)高分子系博士生張歆寧，通訊作者為吳子良研究員。該研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金和浙江省科學(xué)自然基金的支持。

  論文信息：

  Stretchable Sponge-like Hydrogels with a Unique Colloidal Network Produced by Polymerization-Induced Microphase Separation

  Macromolecules, DOI: 10.1021/acs.macromol.1c02129

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.1c02129