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  木質(zhì)素是地球上最豐富的可再生酚類生物聚合物，很可能取代石油基芳烴聚合物。木質(zhì)素的穩(wěn)定可以實(shí)現(xiàn)經(jīng)濟(jì)可持續(xù)發(fā)展。木質(zhì)素納米顆粒(LNPs)是一種自組裝的木質(zhì)素膠體，具有生物可降解性和生物相容性的優(yōu)點(diǎn)，近年來(lái)，LNPs主要被用作一種綠色工具，通過(guò)它們之間強(qiáng)烈的非鍵相互作用來(lái)攜帶藥物、基因和蛋白質(zhì)，用于抗微生物或疾病的治療，成為生物醫(yī)學(xué)中一種理想的載體。目前大多數(shù)研究認(rèn)為，木質(zhì)素分子之間的π-π堆積和氫鍵作用導(dǎo)致了納米球的形成。例如，在溶劑交換法制備納米木質(zhì)素的過(guò)程中，由于良溶劑和不良溶劑之間的分子間相互作用，木質(zhì)素分子會(huì)聚集成納米球。然而，沒(méi)有人能夠解釋為什么溶解在某些溶劑中的木質(zhì)素不能通過(guò)溶劑交換法形成均勻的納米球。

  了解木質(zhì)素納米粒子形成的分子機(jī)理，可以準(zhǔn)確地指導(dǎo)木質(zhì)素納米粒子的功能化，對(duì)于生物質(zhì)的價(jià)值化具有重要意義。在分子水平上進(jìn)行機(jī)械研究的試錯(cuò)方法極其困難且資源密集。暨南大學(xué)薛巍教授、朱靜宜副教授和陳理恒副教授團(tuán)隊(duì)在《Green Chemistry》期刊上發(fā)表了題為“New insight into lignin aggregation guiding efficient synthesis and functionalization of a lignin nanosphere with excellent performance”的文章。通過(guò)結(jié)合分子模擬和實(shí)驗(yàn)方法揭示了木質(zhì)素芳環(huán)的分子內(nèi)相互作用是驅(qū)動(dòng)木質(zhì)素聚集成 LNPs 的內(nèi)力。還開(kāi)發(fā)了與木質(zhì)素二聚體的構(gòu)型分布和 LNP 產(chǎn)率相關(guān)的定量芳香相互作用，用于指導(dǎo) LNP 的合成和功能化。然后篩選出纖維素衍生的溶劑γ-戊內(nèi)酯（GVL）以維持木質(zhì)素分子的分子內(nèi)堆積（-5.54 kJ mol^-1 )成球形核，用于在溶劑轉(zhuǎn)移過(guò)程中生長(zhǎng)均勻穩(wěn)定的木質(zhì)素納米球。在 LNP 形成機(jī)制的幫助下，木質(zhì)素可以在 GVL/水溶液中生產(chǎn)LNP 的過(guò)程中成功穩(wěn)定原位生成的具有優(yōu)異光熱性能的金納米粒子。新提出的機(jī)制將為以綠色、簡(jiǎn)便的途徑將木質(zhì)素升級(jí)為具有附加值的生物材料提供重要的理論基礎(chǔ)。

圖1. 從不同的溶劑系統(tǒng)中形成的LNPs表征 (a)不同溶劑中木質(zhì)素懸浮液的圖像，(b-g) DMF、 DMSO、 GVL、 THF、Met和Ace樣品中無(wú)溶劑風(fēng)干懸浮液的透射電鏡圖像，(h-k) GVL、 THF、Met和Ace樣品中沉淀物的透射電鏡圖像。

圖2. 木質(zhì)素二聚體模型(GGE)在不同溶劑體系中的理論構(gòu)型, (a)木質(zhì)素二聚體模型的化學(xué)結(jié)構(gòu),在隱式GVL模型中(GGE: CPK模型 C-青色，H-白色 O-紅色)，具有兩個(gè)最低能量的GGE組態(tài)的(b-c)散點(diǎn)圖和(d-e)減少密度梯度(RDG)等值面(值為0.5)，(f)隱式溶劑模型中GGE的堆積和拉伸構(gòu)型的波茲曼分布。

圖3. 不同溶劑中木質(zhì)素模型的分子內(nèi)/分子間相互作用。(a-f) GGE分別與GVL, THF, methanol, acetone, DMF, and DMSO相互作用的形狀和等表面(GGE: CPK模型, 溶劑分子: 溶劑甘草模型，C-青色，H-白色 O-紅色N-藍(lán)色 S-黃色)，(g-i)不同GGE分子的團(tuán)簇構(gòu)型，分別包括偏移疊加、橫向移動(dòng)和拉伸。

圖4. 實(shí)驗(yàn)和理論形態(tài)的LNPs。(a-c)不同離心條件下的液滴圖像，以及大分子木質(zhì)素分子的(d-e)堆積和拉伸構(gòu)型。

圖5. 不同溶劑液滴的形成機(jī)理。

圖6. 不同溶劑體系產(chǎn)生的 Au-LNPs 的表征。(a)紫外-可見(jiàn)光譜，(b)流體動(dòng)力學(xué)直徑，(c-h)不同溶劑中Au-LNPs的透射電鏡圖像。

  原文鏈接： https://doi.org/10.1039/D1GC03651C

作者簡(jiǎn)介：

薛巍教授簡(jiǎn)介

  薛巍，二級(jí)教授，博士生導(dǎo)師、2019，2020“中國(guó)高被引學(xué)者”。暨南大學(xué)生物醫(yī)學(xué)工程學(xué)科帶頭人，生物醫(yī)學(xué)工程所所長(zhǎng)，第七國(guó)務(wù)院生物醫(yī)學(xué)工程學(xué)科評(píng)議組成員、教育部教指委成員、廣東省生物醫(yī)學(xué)工程學(xué)會(huì)生物材料專業(yè)委員會(huì)主任委員、中國(guó)生物材料學(xué)會(huì)常務(wù)委員。主要研究領(lǐng)域?yàn)獒t(yī)用高分子材料、藥物載體材料如水凝膠、眼科及經(jīng)皮給藥系統(tǒng)等，近年來(lái)在Advanced Functional Materials，Science advance，ACS Nano，Chemistry of Materials，Small，Biomaterials等生物材料國(guó)內(nèi)外知名期刊發(fā)表高水平論文150余篇，h-index指數(shù)35。主持國(guó)家自然科學(xué)基金，“973”子課題及廣東省自然科學(xué)基金等項(xiàng)目多項(xiàng)；曾獲部級(jí)科技鑒定成果二項(xiàng)(物資部和國(guó)家供銷總社)，市級(jí)科技一等獎(jiǎng)一次，中科院廣州分院科技成果二等獎(jiǎng)一次。

朱靜宜副教授簡(jiǎn)介

  朱靜宜，武漢大學(xué)博士，新加坡國(guó)立大學(xué)博士后，2018年9月經(jīng)暨南大學(xué)第四層次人才引進(jìn)生科院生物醫(yī)學(xué)工程系，副教授，碩士生導(dǎo)師。主要研究方向?yàn)榇碳ろ憫?yīng)納米載體、仿生納米載體、活細(xì)胞載體等運(yùn)送基因、治療試劑（包括藥物，光敏劑，抗體等）用于腫瘤成像和治療。近年來(lái)共發(fā)表SCI論文30余篇，引用2000余次，H指數(shù)22，其中以第一/通訊作者在Advanced Materials、ACS nano、Nano Letters、Chemistry of Materials、Biomaterials等國(guó)際知名刊物發(fā)表11篇，中科院一區(qū)10篇，累積影響因子140，研究工作在國(guó)際上獲得了廣泛關(guān)注。參編Gene delivery為主題的工具書(shū)。主持國(guó)家自然科學(xué)基金青年項(xiàng)目，廣東省自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目，廣州市基礎(chǔ)研究項(xiàng)目等。擔(dān)任ACS Biomaterials Science & Engineering期刊審稿人。中國(guó)生物材料學(xué)會(huì)生物力學(xué)分會(huì)委員，廣東省生物醫(yī)學(xué)工程學(xué)會(huì)-生物醫(yī)用材料與臨床應(yīng)用專業(yè)委員會(huì)委員。

陳理恒副教授簡(jiǎn)介

  陳理恒，博士，副教授，碩士生導(dǎo)師，廣東工業(yè)大學(xué)“青年百人計(jì)劃”A類引進(jìn)人才。主要從事木質(zhì)纖維素組分高效清潔分離、納米化及功能化，運(yùn)用分子模擬手段研究納米木質(zhì)素構(gòu)效關(guān)系。迄今為止，在ScienceAdvances, Chemical Engineering Journal, Green Chemistry, ACS Sustainable Chemistry & Engineering和ChemSusChem等國(guó)際知名期刊發(fā)表SCI論文30多篇，Google引用h指數(shù)21，主持國(guó)家自然科學(xué)基金青年基金項(xiàng)目、中國(guó)博士后科學(xué)基金面上項(xiàng)目等。獲中國(guó)專利授權(quán)兩項(xiàng)，美國(guó)專利授權(quán)兩項(xiàng)。