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  腫瘤、傷口等組織中表現出過度的氧化應激，氧化還原響應的水凝膠在生物醫學領域具有很大的應用潛力，但目前氧化還原響應的水凝膠并不能滿足臨床需求。海洋環境具有氧化性，海洋生物來源的材料蛋白為開發氧化還原響應的生物材料提供了自然資源。

  近日，中國海洋大學劉偉治教授課題組在《ACS Applied Materials & Interfaces》期刊上發表了題為“High-Performance Smart Hydrogels with Redox-Responsive Properties Inspired by Scallop Byssus”的論文（DOI: 10.1021/acsami.1c18610）。該論文受到扇貝足絲蛋白分泌到海水中瞬間固化的啟發，重組表達了扇貝足絲關鍵蛋白Sbp9的部分片段CE4。研究發現其能夠通過非共價鍵與共價鍵的共同作用，自聚合形成氧化還原響應的智能水凝膠。性質研究發現基于CE4的水凝膠具有獨特的性質，具體包括：（1）通過調控氧化還原環境可將成膠時間控制在1-60 min；（2）通過氧化劑H₂O₂的加入可以調節水凝膠的機械性能、溶脹行為與孔徑大小；（3）良好的生物相容性。此外，水凝膠表現出氧化還原響應的阿霉素（DOX）緩釋，還可進一步用于細胞包封。本文受海洋附著生物的啟發，發現并表征了一種具有良好的性質與功能的智能水凝膠，在組織工程與藥物釋放等生物醫學領域有廣闊的應用前景。

本文要點：

  1. CE4具有氧化還原響應的成膠時間。通過控制氧化劑H₂O₂濃度，可將成膠時間控制在1-60 min之間。

圖1 Sbp9與CE4水凝膠。A. 扇貝足絲。B. Sbp9的組成。CBD：鈣結合區，EGFL：表皮生長因子樣結構。C. Sbp9氨基酸組成分析。D. CE4室溫靜置形成水凝膠的示意圖。E. CE4加入H₂O₂形成水凝膠示意圖。F. 不同濃度CE4室溫靜置成膠所需時間。G. 不同濃度CE4加入H₂O₂形成水凝膠所需時間。

  2. CE4在溶液中自聚合的驅動力。CE4在溶液中通過二硫鍵與離子鍵等非共價鍵自聚合并形成水凝膠。

圖2. CE4自聚合的驅動力。A. 不同濃度CE4加入H₂O₂前后的形貌。B. 不同濃度CE4加入H₂O₂前后的粒徑。C. CE4溶液與水凝膠的拉曼光譜。D. CE4自聚合形成水凝膠的驅動力。

  3. 水凝膠的性質。（1）水凝膠具有良好的透光度；（2）水凝膠具有可調的楊氏模量；（3）加入H₂O₂形成的水凝膠具有非溶脹的性質；（4）加入H₂O₂形成的水凝膠具有更加致密的結構。

圖3. CE4水凝膠的性質。A. 水凝膠的透光度。B. 水凝膠的壓縮性能。C. Sbp9水凝膠壓縮過程。D. 人體部分組織與CE4水凝膠的楊氏模量。E. 水凝膠在不同NaCl中的溶脹性能。F. 水凝膠在不同溫度中的溶脹性能。G. 水凝膠的微觀結構。

  4. CE4水凝膠在生物醫用材料領域的應用潛力。（1）水凝膠具有氧化還原響應的DOX釋放性能，釋放的DOX具有與游離的DOX類似的效果；（2）水凝膠能夠作為3D細胞培養支架，支持細胞存活至少14天。

圖4. 水凝膠在生物醫用材料領域的應用潛力。A. DOX在水凝膠中的釋放曲線。B. 人乳腺癌細胞MDA-MB-231細胞在載藥水凝膠與游離DOX中的存活情況。C. 人乳腺癌細胞MDA-MB-231細胞在載藥水凝膠與游離DOX中的活/死細胞染色。D. 細胞包封示意圖。E. 細胞存活與增殖速率。F-J. 細胞封裝后1 h與1、3、7和14天后的活/死細胞染色。

  中國海洋大學博士后徐平平為該論文第一作者，通訊作者為劉偉治教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsami.1c18610