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哈工大邵路教授團隊《PNAS》:面向可持續碳捕集的超高MOF含量混合基質膜的生物共生系統啟發合成
2022-01-03  來源:高分子科技

  英國皇家化學會會士、中國化工學會分子辨識分離工程專委會委員、哈爾濱工業大學邵路教授帶領團隊提出新方法合成制備了高MOF含量、高效碳捕集分離膜。相關論文“面向可持續碳捕集的超高MOF含量混合基質膜的生物共生系統啟發合成”(Symbiosis-inspired de novo synthesis of ultrahigh MOF growth mixed matrix membranes for sustainable carbon capture)發表在《美國國家科學院院刊》(Proceedings of the National Academy of the Sciences of the United States of America, PNAS)上。



  作為世界四大頂級期刊(Cell,Nature,Science,PNAS)之一的PNAS創刊于1914年,擁有超過百年的辦刊歷史,有著極高的國際聲譽。該成果邵路教授為唯一通訊作者,論文第一作者為哈工大化工與化學學院博士生赫羴姍



圖1:共生啟發的原位生長方法制備ZIF-8/PIM-1混合基質膜的示意圖


  近年來,全球碳排放迅速增加,使大氣中的二氧化碳含量達到創紀錄的水平,導致頻繁的災難性氣候環境,嚴重威脅人類的生存發展。在這種嚴峻形勢下,我國提出“碳達峰”和“碳中和”的莊嚴承諾!高效的碳捕獲技術是減少碳排放和二氧化碳進一步催化轉化的前提和基礎,是實現“雙碳”目標的重中之重的關鍵技術。混合基質膜是最具實際應用前景的膜材料之一,然而填料的團聚和聚合物-填料界面相容性差可能會導致界面缺陷和內部空隙,從而顯著地降低氣體的選擇性。因此,制備高MOF含量的混合基質膜仍然是亟待突破的課題,特別是基于PIM-1等高滲透性聚合物,對高效氣體分離具有重要意義。


  邵路團隊受自然界中根瘤菌誘導根瘤的共生過程啟發,開發了一種全新的策略構建具有超高ZIF-8含量的混合基質膜。在氯仿/水混合物的體系下,合成的ZIF-8晶體更小(~100 nm),并均勻分散在高滲透性的PIM-1基體中,ZIF-8的負載量可高達67.2 wt.%,加上PIM-1的氰基與ZIF-8的-NH基團間的相互作用保證了良好的界面相容性,避免了超高MOF含量下的團聚現象和非選擇性缺陷的產生。超高ZIF-8負載量顯著增強了混合基質膜的二氧化碳溶解系數,這與低含量的ZIF-8負載量在其他聚合物基質中所起的作用明顯不同。優化后的膜具有良好的6338 Barrer的CO2滲透通量,同時保持了良好的碳捕集選擇性,并且同時可以提高PIM-1膜的抗物理老化和塑化的能力,在實際應用過程中保持長期的穩定性。文章中提出的共生啟發的原位生長的方法,克服長期以來兩種材料(PIM-1和ZIF-8)的“完美結合”的問題,充分發揮了兩種材料各自的優勢,以實現可持續的氣體分離。



(a) 氣體滲透通量和選擇性;(b) 氣體擴散系數和擴散選擇性;(c) 溶解系數和溶解選擇性;(d) 長期穩定性;(e) CO2/N2和 (f) CO2/CH4的氣體通量和選擇性的提高百分比


  該研究工作得到了國家自然科學基金(21878062和22111530113)、黑龍江省杰出青年科學基金(JQ2020B001)、黑龍江省頭雁團隊項目(HITTY-20190033)和城市水資源與水環境國家重點實驗室自主課題(2020DX02)的資助。


  論文鏈接:https://www.pnas.org/content/pnas/119/1/e2114964119.full.pdf 


作者介紹

  邵路教授為英國皇家化學會會士、中國化工學會分子辨識分離工程專委會委員、黑龍江省杰出青年科學基金獲得者,任領域內多個國際權威期刊的副主編(Advanced Composites & Hybrid Materials)、顧問編委(ACS ES&T Engineering)及編委(Journal of Membrane Science, Advanced Membranes、Scientific Reports)等職務。邵路教授團隊長期從事膜材料與膜分離研究,先后在碳捕集氣膜、耐有機溶劑分離膜、水處理納濾/超濾/微濾及特種分離膜方向取得了系列突破性成果并在多個企業規模化應用,為習近平總書記“綠水青山就是金山銀山”的思想和我國“碳達峰、碳中和”的莊嚴承諾提供先進的技術支撐。邵路教授曾獲得黑龍江省自然科學二等獎1項(第一)、黑龍江省自然科學一等獎1項(第二)等多項省部級獎項,已經作為通訊/第一作者在PNAS、Science Advances、Nature Communications、Energy Environmental Science、Journal of Membrane Science、Chemical Engineering Science、AIChE J.、Advanced Energy Materials、Advanced Functional Materials、ACS Nano等領域內高影響力國際期刊發表論文150余篇,SCI引用7900次,H-index=55。


  邵路教授鏈接:

  http://homepage.hit.edu.cn/shaolu  或 https://publons.com/researcher/1307969/lu-shao/publications/

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(責任編輯:xu)
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