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  液晶彈性體最令人興奮但的特性之一是其卓越的能量吸收與耗散行為。這源于材料內(nèi)部的晶體結(jié)構(gòu)在外力作用下發(fā)生旋轉(zhuǎn)，從而極大程度地吸收外界機(jī)械能。據(jù)報(bào)道，某些液晶彈性體能量損耗角正切值 (tanδ）可高達(dá) 1.5，遠(yuǎn)大于普通彈性聚合物的損耗水平 （~0.1）。由于其獨(dú)特的力學(xué)性能，液晶彈性體可廣泛應(yīng)用于抗沖擊保護(hù)裝置之中。

  單域（monodomain）液晶彈性體內(nèi)部的晶體結(jié)構(gòu)朝某一方向定向排布（圖1a）。如果外界載荷垂直于晶體方向，該材料可展現(xiàn)出類似于理想耗散器的力學(xué)軟彈性行為以及最高級(jí)別的能量耗散率（圖1b）。盡管有這種特殊的機(jī)械性能，目前只有少數(shù)已發(fā)表的關(guān)于單域液晶彈性體耗散性能及其應(yīng)用的論文。一個(gè)重要的原因是合成足夠大的（厘米級(jí)別）單域液晶聚合物是比較困難的。最近墨水直寫 (DIW) 3D 打印技術(shù)在液晶彈性體設(shè)備制造中的應(yīng)用為生產(chǎn)任意大小的單域材料提供了一條新途徑（圖1c）。在 DIW過程中，當(dāng)聚合物樹脂通過針頭擠出時(shí)，液晶低聚物被剪切排列成單域，隨后將低聚物光交聯(lián)成網(wǎng)絡(luò)來固定該狀態(tài)。該種方法可以通過打印頭的運(yùn)動(dòng)方向來控制液晶彈性體在每一個(gè)打印層中的力學(xué)各向異性（圖1d）。

  近期，美國(guó)科羅拉多丹佛分校于凱團(tuán)隊(duì)與Yakacki團(tuán)隊(duì)合作，采用DIW三位打印技術(shù)打印體積最大為 12 × 12 × 7.5 mm³ 的單疇液晶彈性體試樣（圖 1e）。這是迄今為止報(bào)道的三位打印的最大單域液晶彈性體材料。通過偏振顯微鏡觀察單個(gè)打印層時(shí)，可以清晰地觀察到打印材料的單疇液晶排列（圖 1f）。DIW 打印的液晶彈性體的局部機(jī)械響應(yīng)可以通過打印方向的設(shè)計(jì)進(jìn)行優(yōu)化控制。圖 1g展示了DIW 打印的雙條帶試樣。在單軸拉伸過程中，由于材料的軟彈性，垂直取向區(qū)域的變形程度遠(yuǎn)大于平行取向區(qū)域。

  圖1h顯示單域液晶彈性體在準(zhǔn)靜態(tài)加載速率下的單軸拉伸與壓縮的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。單拉伸方向平行于打印方向時(shí)，液晶彈性體會(huì)產(chǎn)生傳統(tǒng)的彈性響應(yīng)（右上象限）。相比之下，在垂直于打印方向上拉伸時(shí)，液晶彈性體在整個(gè)軟彈性平臺(tái)上表現(xiàn)出接近零的模量。在壓縮（左下象限）中，可以看到類似的各向異性響應(yīng)。但有兩個(gè)不同之處在于其各向異性的表觀幅度小于拉伸時(shí)所見的幅度。這是因?yàn)閴嚎s時(shí)可能的最大應(yīng)變遠(yuǎn)小于拉伸時(shí)的應(yīng)變。

  該團(tuán)隊(duì)將DIW打印的單域液晶彈性體的力學(xué)性能與等效的多疇液晶彈性體和傳統(tǒng)的聚合物彈性體材料進(jìn)行了比較。研究表明，在準(zhǔn)靜態(tài)速率下，單域軟彈性液晶彈性體耗散了45% 的應(yīng)變能，而多疇液晶彈性體耗散了不到 20%。在高達(dá) 3000 1/s 的應(yīng)變率下，單域多疇液晶彈性體始終表現(xiàn)出最接近理想的沖擊吸收器的力學(xué)行為。沖擊測(cè)試表明單域液晶彈性體可以有效降低沖擊程度。其所對(duì)應(yīng)的Gadd 沖擊指數(shù)比普通的各向同性彈性體低 40%。

圖1. （a）多域和單域液晶彈性體中晶體結(jié)構(gòu)排列的圖示。（b）晶體結(jié)構(gòu)與分子鏈的旋轉(zhuǎn)導(dǎo)致材料的軟彈性力學(xué)行為。（c）當(dāng)通過 DIW 3D 打印機(jī)的噴嘴擠出并光交聯(lián)成彈性體時(shí)，液晶低聚物中的晶體結(jié)構(gòu)會(huì)發(fā)生剪切排列。（d）打印方向決定了液晶指向，因此可以制備晶體任意排列的液晶彈性體。（e）DIW 3D 打印厘米級(jí)別液晶彈性體的示例。（f）單個(gè)印刷層的偏振顯微鏡圖片。（g）液晶彈性體的機(jī)械各向異性和軟彈性響應(yīng)。拉伸或壓縮方向分別平行或垂直于晶體結(jié)構(gòu)的排布方向。

  屈曲變形為功能結(jié)構(gòu)機(jī)械能的耗散提供了額外的模式。該研究還顯示通過控制打印方向，可以對(duì)單域液晶彈性體的屈曲模式實(shí)現(xiàn)有效控制。如圖2所示，三個(gè)高縱橫比的液晶彈性體支柱被分別打印出來。打印方向與壓縮方向分別成0°、45° 和 90°夾角。當(dāng)沿著結(jié)晶方向壓縮時(shí)，液晶彈性體顯示軟彈性力學(xué)行為，材料內(nèi)部出現(xiàn)微觀屈曲。當(dāng)垂直于液晶方向壓縮時(shí)，液晶彈性體展現(xiàn)出宏觀屈曲不穩(wěn)定性。當(dāng)二者夾角為45°時(shí)，所有屈曲效應(yīng)都被抑制。打印樣件表現(xiàn)出更經(jīng)典的彈性響應(yīng)。這種通過打印方向控制結(jié)構(gòu)屈曲模式的方法打開了模仿生物材料力學(xué)的大門。

圖2. 單域液晶彈性體的壓縮屈曲測(cè)試，材料內(nèi)部晶體方向分別 (a) 平行，(b) 垂直和 (c) 與壓縮軸成 45°。

  該工作以“Soft Elasticity Optimises Dissipation in 3D-Printed Liquid Crystal Elastomers”為題發(fā)表在《Nature Communications》上。文章第一作者是科羅拉多大學(xué)丹佛分校博士后Devesh Mistry。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委、美國(guó)能源部、美國(guó)橄欖球聯(lián)盟的資助。

  原文鏈接: https://www.nature.com/articles/s41467-021-27013-0