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北工大趙治、宋曉艷教授團隊《Adv. Sci.》：具有多級耦合能量耗散網(wǎng)絡(luò)的超強韌水凝膠

2023-07-31 來源：高分子科技

關(guān)鍵詞：高分子自發(fā)逐級組裝協(xié)同耗散能量動態(tài)恢復(fù) 超強韌水凝膠

水凝膠具有優(yōu)異的化學(xué)特性，廣泛應(yīng)用于先進功能材料與智能材料領(lǐng)域。然而，水凝膠自身的勻質(zhì)結(jié)構(gòu)與高含水量使其在力學(xué)性能方面存在天然缺陷，極大限制了其服役表現(xiàn)與應(yīng)用場景。現(xiàn)有水凝膠強韌化技術(shù)在制備成本、適用范圍等方面存在諸多局限。特別地，這些方法均依賴隨機試錯模式，無法準確預(yù)判調(diào)控產(chǎn)物性質(zhì)。探索發(fā)展規(guī)律性更高、適用性更強的超強韌水凝膠按需開發(fā)新范式是當下亟需解決的前沿課題。

圖1 具有多級耦合能量耗散網(wǎng)絡(luò)的超強韌水凝膠

近期，北京工業(yè)大學(xué)材料與制造學(xué)部趙治、宋曉艷教授團隊通過控制高分子自發(fā)逐級組裝構(gòu)建了可協(xié)同耗散能量與動態(tài)恢復(fù)的多級網(wǎng)絡(luò)，成功開發(fā)出一種基于序構(gòu)模式的新型超強韌水凝膠制備體系（圖1）。在成膠過程中，體系中的高分子鏈通過非共價相互作用進行4步自組裝，使得各級功能基元間緊密耦合，相互加強，大大提升了凝膠的強度與韌性。制備該類凝膠體系的關(guān)鍵是選擇具有適當化學(xué)結(jié)構(gòu)的氫鍵給體與受體。研究表明，合適的氫鍵給體應(yīng)為丙烯酸及其衍生物，同時其上的取代基團應(yīng)與羧基連接于同一個碳原子上。氫鍵受體應(yīng)具有1,2-二胺型結(jié)構(gòu)單元，反式二胺比順式二胺具有更高的反應(yīng)速率（圖2）。

圖2 適于（綠色）和不適于（紅色）構(gòu)建超強韌凝膠的代表性反應(yīng)物結(jié)構(gòu)

按上述方法構(gòu)建的凝膠其反應(yīng)物結(jié)構(gòu)與產(chǎn)物宏觀機械性能間具有明顯的對應(yīng)關(guān)系。因此，可通過合理設(shè)計反應(yīng)體系實現(xiàn)超強韌凝膠的性能預(yù)測與按需制備。例如，當氫鍵給體與受體上取代基疏水性匹配時，產(chǎn)物具有較高強度；當二者不匹配時，產(chǎn)物具有較高彈性；同時引入親水與疏水結(jié)構(gòu)單元則可兼顧強度與韌性。在取代基類型固定的情況下，增加1,2-二胺型結(jié)構(gòu)單元的重復(fù)數(shù)目可同步提升產(chǎn)物強度與韌性。基于上述構(gòu)效關(guān)系，本研究制備了系列超強韌水凝膠，并在極大范圍內(nèi)實現(xiàn)了產(chǎn)物性能的按需調(diào)控，所得產(chǎn)物的最高抗拉強度、斷裂伸長率與強度分別可達19.6 MPa、20000%和135.7 MJ/cm³。同時，多級能量耗散網(wǎng)絡(luò)內(nèi)部非共價作用力的可逆性和分子鏈間耦合的緊密性還使得產(chǎn)物具有良好的自修復(fù)性能與抗溶脹性能（圖3）。以上工作為超強韌水凝膠的高效制備與持續(xù)進化提供了一種嶄新思路。

圖3 基于多級耦合能量耗散網(wǎng)絡(luò)的超強韌水凝膠性能展示

該工作以“Ultra-tough self-healing hydrogel via hierarchical energy associative dissipation”為題發(fā)表在《Advanced Science》上（Adv. Sci., DOI: 10.1002/advs.202303315）。文章第一兼通訊作者是北京工業(yè)大學(xué)趙治教授，共同通訊作者是北京工業(yè)大學(xué)宋曉艷教授。該研究得到國家自然科學(xué)基金的支持。

原文鏈接：https://doi.org/10.1002/advs.202303315

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（責任編輯：xu）

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