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  近年來，動態共價交聯高分子逐漸成為有別于傳統熱塑性與熱固性的第三類高分子，其核心在于具有可逆斷裂與重組能力的動態共價鍵。在外界刺激下，動態共價鍵交換，交聯網絡拓撲重排，材料表現出獨特的自適性。

  作者指出，拓撲重排可導致兩種不同類型的拓撲轉換。一類是針對傳統的動態共價交聯高分子，這類材料具有自修復、可重加工和形狀可重構等性能。這里拓撲轉換的設計意圖是動態鍵交換不會改變網絡結構，相應的材料性能不變。另一類則與之完全相反，強調通過動態鍵交換，網絡結構發生高度可控的變化，從而對材料物理性能進行主動編程，即拓撲異構網絡。這兩種拓撲轉換具有優勢互補的特點，但背后的機理是截然相反且相互矛盾的，這使得它們都只能在不同的動態交聯高分子網絡中實現。

  鑒于此，浙江大學謝濤教授課題組設計了一類正交動態共價高分子網絡，通過主鏈交換實現形狀重構，側鏈交換賦予材料可編程的物理性能。利用互不干擾的鍵交換反應路徑，將這兩種拓撲轉換機制有機地結合到同一網絡。

  首先探究了基于側鏈拓撲轉換的酯交換反應，網絡由一個接枝密度較低，側鏈長度長結構異構為接枝密度高，側鏈長度短結構，材料宏觀性能可由結晶轉變為不結晶。進一步地，他們引入光響應型催化劑，利用光的空間選擇性優勢，實現了材料性能的區域性編程。

  接下來探究了基于主鏈拓撲轉換的烯烴復分解反應，引入Grubbs 2^nd催化劑，網絡發生非異構型重組，實現宏觀形狀重構。

  需要強調的是，上述的主鏈和側鏈動態鍵交換都需要各自相應的催化劑去催化反應的發生，因此他們可以通過控制催化劑的引入順序實現了正交的拓撲轉換，分別用于形狀重構與物理性能編程，實現了材料在三維空間的力學性能調控。他們指出，該動態交聯網絡具有類似瓶刷狀的拓撲結構，材料表現出低模量，為設計與生物軟力學性能匹配的可變形器件提供了可能性。

  相關成果發表在Angew. Chem. Int. Ed. (DOI: 10.1002/anie.202109941) 上，論文第一作者為浙江大學化工學院博士生繆吳莎，通訊作者為謝濤教授。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202109941