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  近年來，新興的離子軟材料相比于傳統電子導體，由于其本征可拉伸的力學特性、類生物組織的離子傳導、可調的光學性質等優勢，受到了越來越多的關注，推動了仿生智能器件的發展，也在物聯網、軟機器人、數字化健康醫療等重大新興領域發揮了一定影響。此前，武培怡教授課題組的一系列研究，系統報道了如何用離子軟材料模擬皮膚的感知功能、力學特性和物質傳輸（Adv. Mater., 2017, 29, 1700321; Nat. Commun. 2018, 9, 1134; Nat. Commun. 2019, 10, 3429; Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2008020等）。最近則進一步通過模擬生物肌肉的酶催化氧化還原供電機理，設計了媲美生物組織強韌力學的熱驅動氧化還原離子熱電池，實現了離子軟材料的高功率密度的可持續供電功能，拓展了離子軟材料的應用前景（Joule, 2021, 5, 2211-2222）。

  但是，現有離子熱電池在可持續的長期供電應用中仍然存在問題：液態離子熱電池存在電解質泄露風險，而準固態熱電池在多次動態變形后很容易斷裂。這導致離子熱電池的可持續工作優勢不能在實際應用中得到充分發揮，原因則在于現有的準固態熱電池的力學性能主要由納米級的單一聚合物網絡決定，斷裂能量小（約10 J m^-2），疲勞閾值低（約9 J m^-2）。即使采用雙網絡結構設計，熱電池也只在第一次拉伸時顯示出高韌性，多次循環加載應力會破壞能量耗散網絡，導致疲勞斷裂能顯著小于拉伸斷裂能。此外，高密度和無序的聚合物網絡還會限制離子的自由傳輸，增加內阻，從而降低熱電功率。因此，如何合理設計準固態熱電池的聚合物網絡結構，在不犧牲熱電性能的情況下提高其力學穩定性是一項制約其長期應用的重要挑戰。相關工作作為“Editor’s Choice”在線發表在Advanced Functional Materials。

研究亮點

  針對目前挑戰，雷周玥博士等采用仿生肌肉組織結構設計，開發了一種具有分層纖維結構和取向排列納米通道的具有高電導率的抗疲勞熱電池。它實現了力學性能和輸出功率密度的同步提升，與現有的具有無序納米網絡的準固態熱電池相比，其機械韌性和離子電導率分別增加了約1790倍和5倍。拉伸性可以適應人體組織的最大變形，而功率密度與最先進的準固體熱電池相當。這是首次展示具有抗疲勞特性的熱電池，其疲勞閾值為2500 J m^-2，與天然肌肉的疲勞閾值相當，為高性能離子熱電池的設計提供了新思路，也為離子電子學的發展提供了啟發。

  受天然肌肉的分層纖維結構和取向納米通道啟發，這項工作提出的主要設計原則為：（1）通過定向和部分結晶增加聚合物的韌性和疲勞閾值，（2）能量分子/離子沿著取向纖維的納米通道快速傳輸。在這項工作中，首先通過凍融循環制備物理交聯的各向同性PVA水凝膠。之后，通過溶劑交換將氧化還原電對離子，如鐵/鐵氰化物（[Fe(CN)₆^4-/Fe(CN)₆^3-]）離子滲入水凝膠中。同時，各向同性的PVA水凝膠被機械拉伸器循環拉伸，模仿天然肌肉的拉伸訓練。應該指出的是，除了可結晶的PVA，無定形聚合物或其他系統也適用于該設計，只要在拉伸訓練后有合適的交聯點來固定各向異性的結構。

圖1.抗疲勞離子熱電池的設計和多尺度結構

  當預拉伸訓練應變從0增加到150%時，取向度（結晶域）從大約1增加到2.3。因此，在150%應變的預拉伸訓練后，熱電池中分層纖維的結晶結構和取向度同時得到了優化，這是高韌性和顯著抗疲勞性的關鍵結構因素。

圖2. 經歷預拉伸應變訓練下的離子熱電池的結晶結構。

  此外，通過循環拉伸試驗中裂紋擴展的能量釋放速率來評估的熱電池的抗疲勞性。在幾百個循環中，熱電池沒有觀察到裂紋的擴展，其疲勞閾值約為2500 J m^-2。它比此前最堅韌的雙網絡離子熱電池預計高出了五倍，比單網熱電池高幾百倍。顯著的抗疲勞性是因為具有高取向和部分結晶域的分層纖維作為強大的障礙，阻止裂紋擴展。與現有的準固態熱電池比較，該熱電池在強度、韌性和疲勞閾值方面均顯示出幾個數量級的提高。

  通過將熱電池串聯起來，可以組成大型陣列，用于長期的可穿戴應用。首先打印出具有3×3單元陣列的彈性框架，使用銅電極來連接熱電池。之后，將彈性框架組合成不同的陣列。在溫差為10K時，裝成27個元件的熱電池輸出電壓從大約14mV增加到340mV。該陣列可以通過進一步增加串聯的熱電池數量直接驅動物聯網中的低壓傳感器。

圖4.離子熱電池的熱電學性能評估。

  這項工作通過模擬天然肌肉中各向異性結構，開發了具有分層纖維和取向納米通道的離子熱電池。這一概念通過訓練一種具有可重組物理交聯網絡的商業化聚合物得到了證明，并在不影響熱電功率密度的情況下顯著改善了準固態熱電池的長期力學穩定性。其斷裂伸長率、韌性和疲勞閾值分別達到了470%、17900 J m^-2和2500 J m^-2，甚至高于天然肌肉組織。與現有的具有無序聚合物網絡的準固態熱電池相比，離子導電性增加了約5倍，這是由于排列整齊的納米通道為離子傳輸提供了高途徑。這項工作取得的突破表明，通過設計能量收集和轉換材料的分層結構，可以同時提高力學性能和輸出功率，讓離子熱電池真正發揮出可持續可長期供電的優勢。

  該課題得到了國家自然科學基金重點項目 (51733003) 的資助與支持。文章共同第一作者為哈佛大學博士后雷周玥博士、博士后高崴和東華大學博士生朱威妍，通訊作者為武培怡教授。