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  不可再生能源的持續(xù)利用不僅導(dǎo)致了環(huán)境問題甚至引發(fā)能源危機(jī)。可充電儲能裝置的發(fā)展是間歇性清潔能源（包括風(fēng)能、太陽能和潮汐能）實際應(yīng)用的重要保障。鋰在金屬負(fù)極中具有最低的電化學(xué)電位和較高的比容量（3860 mAh?g^?1），鋰電池（LBBs）成為研究熱點。近年來，LBBs實現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用，在電子產(chǎn)品和電動汽車領(lǐng)域成為主要的儲能器件，其中聚合物材料的關(guān)鍵作用不容忽視。王輝教授等人從聚合物作為隔膜修飾劑、固態(tài)電解質(zhì)、粘結(jié)劑和阻燃劑等角度，總結(jié)了使用這類材料提高LBBs的安全性和穩(wěn)定性的最新研究進(jìn)展。

圖1.（a）聚合物在LBBs中的應(yīng)用及（b）近幾年相關(guān)科研成果發(fā)表情況（數(shù)據(jù)來自Web of Science，關(guān)鍵字為polymer lithium battery，截止2021.11）。

  硅負(fù)極材料的理論比容量為4200 mAh?g^?1是未來儲能應(yīng)用的首選之一。然而，硅基材料在電化學(xué)過程中體積膨脹較大，穩(wěn)定性差。長鏈聚合物，特別是導(dǎo)電聚合物，由于其高粘附能力和優(yōu)良的電子傳導(dǎo)能力，作為粘結(jié)劑表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。據(jù)報道，設(shè)計合成高導(dǎo)電性共聚物作為硅陽極的粘結(jié)劑，可以提高電池的電荷轉(zhuǎn)移能力。由于聚合物粘結(jié)劑與硅顆粒在分子水平上的緊密接觸，獲得了優(yōu)異的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性。如圖2所示，網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)的主體由交聯(lián)的共價鍵和鏈側(cè)豐富的氫鍵組成。在此，粘結(jié)劑工作機(jī)理可比喻為能夠承受反復(fù)拉伸和收縮的彈簧拉力器，高穩(wěn)定性主要歸功于其特殊的軟結(jié)構(gòu)和自愈能力。

  對于鋰硫電池(LSB)，硫的理論比容量為1675 mAh?g^?1、價格低廉，具有應(yīng)用前景。然而，LSB所面臨的挑戰(zhàn)可以描述為：i)硫的導(dǎo)電性差；ii)多硫化物的穿梭效應(yīng)；iii)循環(huán)過程中的體積變化，聚合物用作粘結(jié)劑、固硫基體和固態(tài)電解質(zhì)在該領(lǐng)域發(fā)揮了重要作用。導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)作為LSB的粘結(jié)劑，不僅可以改善電子傳導(dǎo)，而且在循環(huán)過程中能夠吸收多硫化物。聚合物還可以作為鋰硫電池正極固硫基質(zhì)材料、隔膜修飾劑來抑制多硫化物溶出，從而提升電池性能。如圖3所示，聚吡咯單體通過FeCl₃的氧化作用聚合在Celgard隔膜上，形成了聚吡咯功能層，使得隔膜具有較高的機(jī)械耐久性；由于聚吡咯的高親鋰性，實現(xiàn)了均勻的金屬鋰電鍍和剝離，明顯提升循環(huán)穩(wěn)定性。此外，PPy涂層還實現(xiàn)了固載可溶聚硫化物的化學(xué)效應(yīng)，使正極具有較高的穩(wěn)定性。

  鋰枝晶問題縮短了電池壽命，并存在安全隱患，嚴(yán)重阻礙了鋰金屬電池的發(fā)展。本文對聚合物材料作為人工SEI膜和固態(tài)電解質(zhì)的枝晶抑制效果和機(jī)理進(jìn)行了闡述。研究表明，人工SEI膜可作為鋰離子的保護(hù)層，實現(xiàn)可控沉積。由于聚合物具有長鏈、化學(xué)可控性和多孔性，所以涂覆在Li表面可達(dá)到負(fù)極保護(hù)效果。研究者報道了具有不同交聯(lián)度的粘彈性聚硼硅氧烷、聚二氧硅烷作為彈性人工SEI膜，獲得了穩(wěn)定的界面，實現(xiàn)可控的鋰溶解/沉積行為。此外，高離子電導(dǎo)率聚合物固態(tài)電解質(zhì)也多次被報道，獲得了優(yōu)良的充放電動力學(xué)過程。Zuckermann等人通過控制聚環(huán)氧乙烷(PEO)的長度、側(cè)鏈和微觀結(jié)構(gòu)來研究結(jié)構(gòu)與電性能的關(guān)系。從安全角度出發(fā)，聚合物作為LBBs阻燃元件被應(yīng)用，并取得一定成效。

  本文討論了近年來先進(jìn)聚合物結(jié)構(gòu)化學(xué)組成和分子結(jié)構(gòu)設(shè)計及其在電池中應(yīng)用相關(guān)研究進(jìn)展，并提出見解：i)對于粘結(jié)劑來說，高度的柔韌性、粘結(jié)性和可塑性是重要指標(biāo)。使用具有結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的粘合劑，特別是導(dǎo)電粘合劑，可解決循環(huán)過程中體積膨脹的問題。導(dǎo)電粘合劑在充放電過程中不僅可以作為連接體保持電化學(xué)活性，而且還能作為電子轉(zhuǎn)移載流子的優(yōu)異性能。ii)得益于高安全性，固態(tài)電解質(zhì)具有良好發(fā)展前景。傳統(tǒng)LIBs的安全問題通常與液體電解質(zhì)的可燃性和枝晶生長有關(guān)，這可能會導(dǎo)致短路。固態(tài)電解質(zhì)可用于設(shè)計高度安全的能源存儲設(shè)備，因為它們是不易燃的，并抑制枝晶生長。聚合物基電解質(zhì)主要由PVDF和PEO基板組成，在基礎(chǔ)研究和實際應(yīng)用方面具有巨大的潛力。對于大規(guī)模和商業(yè)應(yīng)用，成本、室溫離子電導(dǎo)率、機(jī)械強(qiáng)度、聚合物與鋰陽極的兼容性以及液體電解質(zhì)的吸收能力都是固態(tài)電解質(zhì)設(shè)計的關(guān)鍵。通過開發(fā)不同類型的功能性聚合物電解質(zhì)，固體電解質(zhì)的大規(guī)模應(yīng)用有望成為現(xiàn)實。綜上，該工作總結(jié)了聚合物在與鋰電相關(guān)領(lǐng)域基礎(chǔ)研究和大規(guī)模應(yīng)用中發(fā)揮的重要作用。為了實現(xiàn)聚合物在儲能領(lǐng)域的應(yīng)用，必須克服一些挑戰(zhàn)，如制造工藝、價格和環(huán)境適應(yīng)性等。基于聚合物材料在循環(huán)過程中出色表現(xiàn)，將會帶來儲能器件發(fā)展的重大革新。文章以“Polymers for Long-Cycle and Highly Safe Lithium-Based Batteries”為題，發(fā)表在國際知名期刊Macromolecular Materials and Engineering。青島科技大學(xué)王輝教授為通訊作者。值得一提的是青島科技大學(xué)本科生陳函楚為第二作者，系統(tǒng)總結(jié)并撰寫了鋰離子電池中的粘結(jié)劑工作機(jī)理部分。該工作得到了山東京博集團(tuán)、山東省“泰山學(xué)者”計劃、中央引導(dǎo)地方科技發(fā)展專項資金、山東省自然科學(xué)基金和國家自然科學(xué)基金的資助支持。

  文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/mame.202100923