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  自發對稱性破缺是一種由分子不對稱性引發的現象，該現象與超分子手性的自發產生與放大機理密切相關，對這一問題的深入理解將有助于推動各類手性器件的發展，深化對生命體起源的理解，拓展超分子體系的前沿研究。螺旋納米線結構作為典型的一維手性結構，具有大尺度上的均一手性以及良好的穩定性，作為模板材料，在圓偏振發光及納米拓印等領域都有良好的應用前景。然而，對于該結構的形成機制以及螺距調控方式的研究還十分有限。

  針對上述科學問題，西安交通大學材料學院、物理學院與美國勞倫斯伯克利國家實驗室研究人員合作，利用共振軟X射線散射(RSoXS)研究了這一結構在非手性小分子(5CB與正辛烷)摻雜條件下的自組裝行為，從分子層面解析了結構中的分子排布模式以及螺距調控機理。

  借助RSoXS分辨電子軌道/價鍵方向周期性的能力，研究人員對彎曲核心分子NOBOW在非手性摻雜體系中(圖1a, b)自組裝形成的螺旋納米線結構進行了研究，聚焦于螺距的摻雜濃度敏感性進行了初步的探索(圖1c-h)。并通過基于簡化模型模擬共振信號的方式，對螺旋納米線結構中分子的螺旋排布進行了解析，如圖2所示，基于分子螺旋排布所得的RSoXS信號不論是信號位置還是強度分布均與實驗結果一致。

  在對螺旋納米線結構的分子排布有明確理解的基礎上，進一步利用紅外吸收吸收譜以及RSoXS對摻雜體系的自組裝行為進行研究。如圖3所示，通過紅外吸收譜輔助證明了5CB與螺旋納米線結構間存在界面相互作用。這種界面相互作用可以很好地解釋RSoXS中與螺距信號相關的肩峰和高階信號的出現。

  針對肩峰，如圖4所示，在不同元素吸收邊附近測試可以發現，該肩峰在氧元素吸收邊附近信號強度降低，意味著不含氧元素的5CB對肩峰有貢獻。這是首次利用實驗的方式證明即使在各向同性狀態下，5CB會受到螺旋納米線結構的導向，沿結構的凹陷方向排布成為近螺旋的手性超結構。

  為了進一步證明界面相互作用力確實有能力影響整個螺旋納米線結構的排布方式，研究人員利用小角X射線散射技術(SAXS)對螺旋納米線結構的厚度進行了測試，如圖5所示，在小角區域的拐點表征了該結構的平均厚度，更大角度處的層間距相對比可得單束螺旋納米線結構中約包含5層層狀結構。這一較小的層數保證了界面相互作用力能夠對螺旋納米線結構的自組裝行為產生影響。

  結合當前數據與基于連續表面彈性理論以及密度泛函理論的模擬計算，研究人員提出了螺旋納米線結構受界面相互作用力影響的模型：界面相互作用力將導致彎曲核心分子在螺旋納米線結構中傾斜排布時的傾角發生改變，進而改變彎曲角度，以達到相對較小的體系自由能。而分子彎曲角度的變化會導致螺旋納米線結構上下表面的彈性形變方向發生改變，進而影響螺距。

  近日，該研究成果以《非手性摻雜對二元體系中螺旋納米線結構的影響及調控》《Understanding and manipulating helical nanofilaments in binary systems with achiral dopants》為題發表在國際材料領域旗艦期刊《Nano Letters》上。該論文共同第一作者為西安交大材料學院助理教授曹瑜博士與博士研究生譚天懿，通訊作者是西安交大金屬材料強度國家重點實驗室的劉峰教授以及物理學院張磊教授，陜西省軟物質國際聯合研究中心與西安交大金屬材料強度國家重點實驗室為本文的第一單位。該研究工作得到了國家自然科學基金重大研究計劃、優秀青年基金、面上項目、國家留學基金委、西安交大青年拔尖人才計劃、中央高校基本科研業務費、中央高校建設世界一流大學(學科)和特色發展引導專項等共同資助。