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  離子導電彈性體（ionic conductive elastomer，簡稱ICE）不含液體成分，具有穩定的材料性能，是未來構筑軟離子器件（soft ionotronics）的首選材料之一。值得注意的是，環境中水分子無處不在，然而到目前為止，水分對ICE性能的影響及其微觀機理還未見報道。近期，浙江大學賈錚教授課題組、朱書澤教授課題組與法國巴黎物理化工學院Costantino Creton教授課題組合作，首次研究了環境水分對全固態離子導電彈性體材料性能及微觀網絡結構的影響。研究結果表明，全固態離子導電彈性體會從空氣中吸收極少量水分（約占全固態離子導電彈性體重量的0.3-0.6 wt%）,并因此改變材料的力學與電學性能。分子動力學模擬結果表明，水分子會引起鋰離子和高分子鏈之間的鋰鍵的斷裂，進而導致全固態離子導電彈性體性能的變化。這項工作為基于全固態離子導電彈性體的軟離子器件的長期實際應用提供了指導。

1.背景介紹

  水凝膠是一種常見的軟離子導體，具有極好的導電性、透明性以及可拉伸性。然而水凝膠含有大量水分，隨著水分蒸發，其導電性和可拉伸性會下降甚至喪失。另一種常見的軟離子導體是離子液體凝膠。相對于水凝膠而言，離子液體凝膠較為穩定，在室溫及空氣環境中幾乎不會損失液體成分。但是，離子液體凝膠在長期使用或承受外力的情況下，仍存在離子液體泄露的問題。此外，離子液體凝膠還面臨導電性與力學性能矛盾的問題：提高離子液體含量可提高材料導電性，但同時會導致模量、強度等力學性能降低。針對以上軟離子導體面臨的問題與挑戰，科學家們提出了全固態離子導體，如離子彈性體、離子導電彈性體等。2021年，浙江大學工程力學系賈錚教授與曲紹興教授課題組在《Advanced Materials》期刊上發文報道了一種具有優異力學性能的全固態離子導電彈性體（DOI:10.1002/adma.202006111）。該材料由共聚物高分子網絡和游離其中的鋰鹽離子組成，不含液體相，可避免由液體泄漏、蒸發帶來的穩定性不足問題。然而，針對該新材料還有一系列科學問題有待研究，比如，全固態離子導電彈性體中的離子往往有吸濕性，那么材料在空氣環境中使用會不會受到水分影響？材料性能在空氣中長期使用后是否能保持穩定？針對以上問題，賈錚教授課題組與朱書澤教授課題組、Costantino Creton教授課題組開展了合作研究，成果以Molecular mechanism underpinning stable mechanical performance and enhanced conductivity of air-aged ionic conductive elastomers為題發表在《Macromolecules》上。

2.全固態離子導電彈性體（ICE）

  作者將酯類單體乙二醇甲醚丙烯酸酯（MEA）、丙烯酸異冰片酯（IBA）和雙三氟甲烷磺酰亞胺鋰（LiTFSI）或高氯酸鋰（LiClO₄）按一定比例混合（圖1a），通過自由基聚合的方法，制備得全固態離子導電彈性體。根據實驗表征結果及文獻報道，該材料中高分子網絡與離子間存在大量氫鍵與鋰鍵（圖1b）,這些氫鍵與鋰鍵起到物理交聯點的作用并且在材料受拉伸時可發生斷裂，耗散大量能量，使得該離子導電彈性體擁有極好的力學性能（圖1c）。其在室溫環境中的電導率在4.35×10^-5 s/m 到 2.23×10^-4 s/m到之間（圖1d）。

圖1.全固態離子導電彈性體的微觀結構示意圖、初始力學性能和導電性。

3．放置在空氣中的ICE的力學性能變化

  為了研究空氣中水分子對ICE力學性能的影響，作者將全固態離子導電彈性體和純彈性體（不含鋰鹽）樣品放置在室溫空氣環境中96個小時，并每隔24個小時測試一次材料的應力應變曲線。如圖2a所示，相比于材料的初始應力應變曲線，空氣中放置的ICE會顯著軟化，表現為楊氏模量和強度的下降。重要的是，ICE的力學性能在空氣中放置24小時之后會穩定下來，達到與純彈性體相當的水平（圖2b-c）。作為對照組，作者將同樣的ICE樣品放入手套箱干燥環境中（氧和水分子濃度遠小于0.01 ppm），發現ICE的力學性能不會發生明顯變化。由此，可以推斷ICE在空氣中的力學性能變化很可能是由水分子導致的。作者測試了ICE樣品質量在空氣中隨時間的變化情況。結果顯示，所有的ICE在空氣中會吸收少量的環境水，吸水質量不超過ICE初始質量的0.6 wt% (圖2e)。

圖2. 在空氣中放置的ICE的力學性能

4.水分子對ICE性能影響的微觀機理

  隨后，作者利用分子動力學模擬展示了水分子對ICE力學性能的影響機理。他們建立了三種不同的分子動力學模型（圖3a），分別是代表初始 ICE的Li⁺模型、代表在空氣中放置過的ICE的Li⁺/H₂O模型、以及代表純彈性體的no-additional模型。在模擬中，作者考慮了界面分離及界面剪切兩種模式。他們發現水分子的存在會導致鋰離子與高分子鏈之間的鋰鍵的斷裂，進而導致ICE力學性能的改變（圖3b-c）。總而言之，分子動力學模擬結果表明，微量吸水導致的ICE的力學性能變化的分子機制在于水分子引起的鋰鍵斷裂。

圖3.分子動力學模擬結果

5.ICE在空氣中的力學性能

  盡管力學性能受到水分子的影響，ICE在空氣中放置后仍表現出優異的抗斷裂、高彈性、低滯回等行為（圖4a-f）。例如，在吸收環境水分子后，ICE的斷裂韌性仍高達7000 J/m²，斷裂功約為 10 MJ/m³（圖 4a），優于大多數其它離子導電材料。這說明ICE在空氣中也具有良好的性能穩定性，適用于長期在空氣中使用的軟離子器件。

圖4.空氣中放置的ICE的力學性能

6.空氣中放置的ICE與其它離子導體材料的比較

  值得注意的是,小于1 wt%的吸水量可以讓ICE的電導率提高一到兩個數量級。例如，LiClO₄-1（含1M的LiClO₄）在暴露于環境空氣中96小時后的電導率為1.26×10^-2 s/m，是其初始電導率的57倍（圖5a）。作者進一步將放置在空氣中的ICE的楊氏模量、強度、拉伸性以及電導率與其它最先進的離子導體材料進行比較（圖5b）。得益于在空氣中所吸收的極為有限的水含量，空氣中放置的ICE的導電性遠高于不吸水的離子彈性體，且在穩定性方面也優于容易受水分蒸發和泄漏影響的水凝膠和離子液體凝膠。

圖5.空氣中的ICE與其它先進離子導體的對比

  浙江大學航空航天學院和巴黎高等物理化工學院（ESPCI Paris PSL）聯合培養博士生布熱比·依明為本文第一作者，論文并列第一作者還有浙江大學航空航天學院博士生張招鑫。浙江大學航空航天學院賈錚教授為本文通訊作者，巴黎高等物理化工學院Costantino Creton教授和浙江大學航空航天學院朱書澤教授為本文共同通訊作者。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.2c00161

課題組介紹

  賈錚(https://person.zju.edu.cn/zhengjia)，浙江大學航空航天學院工程力學系長聘副教授，博士生導師。現任浙江大學研究生院專業學位處專聘副處長、航空航天學院應用力學研究所副所長、航空航天學院青年創新與發展促進會會長。獲得海外高層次人才引進計劃青年項目、浙江省杰出青年基金支持。受邀擔任浙江省力學學會固體力學專委會秘書長、力學國際網絡論壇iMechanica旗艦欄目Journal Club主編(2020-2021)、浙江省特聘專家。擔任浙江省軟體機器人與智能器件研究重點實驗室、軟物質力學學科創新引智基地、浙江大學交叉力學中心骨干成員。研究領域為軟物質與柔性結構力學，研究內容包括水凝膠與彈性體本構理論與失穩失效機理、導電軟材料實驗設計與多尺度力學、柔性結構大變形機理與示范應用等。在Nature、Journal of the Mechanics and Physics of Solids、Nature Communications、Advanced Materials、Advanced Functional Materials、PNAS、Nano Letters、ACS Nano、Macromolecules、International Journal of Plasticity等國際知名期刊上發表論文四十余篇，總被引2900余次，H指數22。獲2019年Extreme Mechanics Letters青年學者獎等國際獎項，入選浙江大學第二期高層次人才培育支持專項計劃。為JMPS、AM、AFM、ACS Nano、ACS Applied Materials & Interfaces、IJSS、EML等重要SCI學術期刊擔任審稿人。

  課題組現誠招高分子背景的博士生與博士后，有意者請將個人簡歷發送至賈錚教授郵箱zheng.jia@zju.edu.cn，郵件標題請注明“博士后申請+姓名+畢業學校”。