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北京化工大學(xué)李效玉和郭隆海團(tuán)隊(duì)《Macromolecules》：含氮缺陷結(jié)構(gòu)的石墨烯氮化碳催化PET-RAFT聚合

2022-06-30 來源：高分子科技

隨著人類社會的發(fā)展，越來越多的新型聚合物材料得到廣泛應(yīng)用，可逆失活自由基聚合（RDRP）為合成具可控鏈段結(jié)構(gòu)的聚合物帶來了巨大創(chuàng)新。同時，研究人員不僅滿足于采用傳統(tǒng)熱引發(fā)的方式引發(fā)聚合，并逐漸將目光轉(zhuǎn)向光能這一清潔能源，由此誕生出了光致電子/能量轉(zhuǎn)移可逆加成斷裂鏈轉(zhuǎn)移聚合（PET-RAFT）。由于該聚合方法對于光催化劑的高度依賴性，開發(fā)一種高效穩(wěn)定的光催化劑成為其重要發(fā)展方向。

圖1 具有增強(qiáng)催化活性的g-C₃N_x用于可見光下催化PET-RAFT聚合

近日，北京化工大學(xué)的北京市水性聚合物合成與應(yīng)用工程技術(shù)研究中心李效玉教授和郭隆海副教授團(tuán)隊(duì)，采用不同的處理劑（PTA）對三聚氰胺進(jìn)行預(yù)處理，在其熱縮合過程中原位引入兩種氮缺陷結(jié)構(gòu)，即氰基缺陷與氮原子空位，得到了一種含有氮缺陷結(jié)構(gòu)的石墨烯氮化碳（g-C₃N_x）。將g-C₃N_x作為光催化劑使用，在可見光下成功催化PET-RAFT聚合。
研究表明，在丙烯酸酯單體的g-C₃N_x催化PET-RAFT聚合反應(yīng)過程中，反應(yīng)表現(xiàn)為可控自由基聚合的動力學(xué)行為，聚合產(chǎn)物的分子量與預(yù)期的分子量吻合，且呈現(xiàn)窄分布特點(diǎn)（PDI＜1.2）。調(diào)控光照與避光的條件循環(huán)，可有效控制聚合反應(yīng)的進(jìn)行與停止，表現(xiàn)為聚合物鏈增長過程在避光情況下被暫停，并可通過光照方式被重新激活。g-C₃N_x催化PET-RAFT聚合反應(yīng)不僅對聚合單體具有較高的普適性，g-C₃N_x作為非均相光催化劑被簡易分離，循環(huán)使用的催化效率具有較高的保持率。

圖2 g-C₃N_x可見光下催化PET-RAFT聚合反應(yīng)研究

PTA的用量和類型對g-C₃N_x催化PET-RAFT聚合的反應(yīng)速率和誘導(dǎo)期都有顯著影響。氮缺陷結(jié)構(gòu)的引入可增強(qiáng)g-C₃N_x的光吸收特性和載流子傳輸效率。采用0.5 g NaOH處理所得的g-C₃N_x展現(xiàn)出最佳催化活性，相同輻照時間下，催化PET-RAFT聚合的單體轉(zhuǎn)化率約為未經(jīng)處理的石墨烯氮化碳的兩倍，聚合反應(yīng)誘導(dǎo)期也有明顯縮短。g-C₃N_x催化劑的合成簡單、穩(wěn)定，以及可見光下高催化活性為PET-RAFT聚合的發(fā)現(xiàn)提供新思路，為進(jìn)一步探究PET-RAFT聚合的電子/能量轉(zhuǎn)移機(jī)理提供支持。

圖3 不同g-C₃N_x催化PET-RAFT聚合的動力學(xué)對比

圖4 不同g-C₃N_x光吸收特性與載流子遷移效率對比

相關(guān)成果以標(biāo)題為“Tunable Nitrogen Defects on Graphitic Carbon Nitride toward the Visible-Light-Induced Reversible-Deactivation Radical Polymerization”發(fā)表在《Macromolecules》。文章第一作者是北京化工大學(xué)副研究員邱藤博士與碩士研究生韓世偉。該研究得到國家重點(diǎn)研發(fā)計劃和國家自然科學(xué)基金委的支持。

原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.2c01099

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（責(zé)任編輯：xu）

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