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  作為環(huán)境刺激響應(yīng)材料的重要組成一員，光敏感材料的諸多關(guān)鍵性質(zhì)（光學性質(zhì)、化學性質(zhì)、力學性質(zhì)等）可在外界光照刺激下發(fā)生可控且往復的變化。光敏感材料性質(zhì)切換的機理來源于分子的光致異構(gòu)化。然而，光敏感分子雖然在溶液體系中可以顯示出快速高效的異構(gòu)化行為，但在固體狀態(tài)下的異構(gòu)化卻會由于分子間堆積受到限制。這無疑阻礙了光敏感材料的發(fā)展與應(yīng)用。該工作利用聚合物材料作為基材，通過單體選擇引入不同結(jié)構(gòu)的功能基團，進一步改變聚合物基材的物理化學環(huán)境，并研究光敏感分子（給體-受體斯坦豪斯加合物（DASAs））的異構(gòu)化性質(zhì)。該工作證明了DASAs的異構(gòu)化與聚合物材料的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度（Tg）和化學環(huán)境息息相關(guān)。含有酯基的聚合物/小分子可以促進DASAs在固體狀態(tài)下的光致異構(gòu)化性質(zhì)�；谠撛�，進一步利用含酯基小分子制備隱形墨水，實現(xiàn)了保密信息的“閱后即焚”功能。

  保密技術(shù)在戰(zhàn)爭中往往能起到扭轉(zhuǎn)戰(zhàn)局的作用。人類對于信息保密的方法及手段已經(jīng)持續(xù)研究了近兩千年。數(shù)學家和計算機科學家喜歡通過將信息轉(zhuǎn)換成密文的方法進行加密；對于化學家和材料科學家來說，信息可以在外界刺激（包括光、pH、水、熱和特定的化學物質(zhì)）的控制下實現(xiàn)加密/解密過程。隨著技術(shù)手段的進步，科研工作者們也在不斷探索更為復雜與安全的信息加密技術(shù)。

圖1. DASAs在含酯基聚合物當中的異構(gòu)化與“閱后即焚”保密體系示意圖。

圖2. DASAs在不同聚合物基材中的異構(gòu)化性質(zhì)。

通過研究DASAs在不同聚合物基材中（聚乙烯吡咯烷酮（PVP）、聚氯乙烯（PVC）、聚苯乙烯（PS）、聚己內(nèi)酯（PCL）、聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）、聚乙二醇（PEG））的異構(gòu)化性質(zhì)，發(fā)現(xiàn)含酯基的聚合物（PCL、PMMA）對于DASAs的異構(gòu)化性質(zhì)具有特殊的促進作用。而在不含酯基的聚合物中，DASAs的異構(gòu)化性能受到嚴重限制。其中，DASAs在PVP中的異構(gòu)化能力最差，經(jīng)過300 s的綠光照射后，只有14%的linear DASAs轉(zhuǎn)變?yōu)?/span>cyclic DASAs（圖2）。為了進一步驗證酯基對DASAs異構(gòu)化的促進作用，該課題組分別將三種含有酯基的小分子添加到DASAs/PVP 體系中。發(fā)現(xiàn)三種含酯基小分子都能對DASAs的異構(gòu)化能力起到顯著的促進作用。而醛、酮或者其他不含酯基的小分子則不能提升DASAs的異構(gòu)化性質(zhì)。

圖3. 酯基聚合物/小分子促進DASAs異構(gòu)化的機理解析。

  事實上，透明膠帶由于其主要成份為聚酯，其同樣可以用于促進DASAs在固體狀態(tài)下的異構(gòu)化過程。利用PCL作為墨水，也可以實現(xiàn)信息在紙張或者其它基材表面的顯示/隱形。

圖4. “閱后即焚”保密體系。

  論文鏈接： https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.138090