生物基化合物為原料合成高分子材料是實現(xiàn)高分子產(chǎn)業(yè)綠色可持續(xù)發(fā)展的重要選項,近年來,生物煉制技術發(fā)展迅速,大量生物基平臺化合物及衍生物的出現(xiàn)為高分子合成研究提供了多種可能。但截至目前,規(guī)模化的生物基化合物合成高分子技術仍然非常有限,存在產(chǎn)物結(jié)構(gòu)、性能相對單一等問題,已經(jīng)阻礙了生物基高分子材料的發(fā)展。開發(fā)新型聚合反應方法實現(xiàn)結(jié)構(gòu)多樣的生物基高分子材料合成,進而針對其結(jié)構(gòu)特點拓展其應用空間是目前該領域發(fā)展的重點和難點。
如圖1所示,首先以糠醛生物基單體作為原料,利用Ugi多組分聚合反應制備了主鏈和側(cè)基中均含有呋喃環(huán)的生物基聚酰胺。



研究表明,主鏈和側(cè)基中均含有呋喃環(huán)的生物基聚酰胺具有明顯的熒光特性,并且主鏈結(jié)構(gòu)對熒光行為具有明顯的影響(圖2)。為了研究該生物基聚酰胺的發(fā)光機制,利用Ugi多組分聚合反應的模塊化策略,制備了主鏈和側(cè)基結(jié)構(gòu)多樣的生物基聚酰胺(圖3)。
機理研究表明,僅側(cè)基中含有呋喃環(huán)的生物基聚酰胺具有明顯的熒光特性(圖4 a和b)。推斷側(cè)基中呋喃環(huán)上的氧原子與其相鄰的仲酰胺形成的分子內(nèi)氫鍵是良好熒光產(chǎn)生的根源(圖4 c和d)。
該生物基聚酰胺通過熒光猝滅效應能夠?qū)崿F(xiàn)對Fe2+和Fe3+的選擇性識別,并具有較高的靈敏度。
該工作的相關結(jié)果以“Furfural-Based Polyamides with Tunable Fluorescence Properties via Ugi Multicomponent Polymerization”發(fā)表于Macromolecules (DOI: 10.1021/acs.macromol.2c01214)上。論文的第一作者是青年教師王雪博士,通訊作者為秦玉升教授。論文得到國家自然科學基金(52073244)、泰山學者計劃(TSQN201909086)、中央引導地方科技發(fā)展資金(YDZX20203700001726)和山東省自然科學基金(ZR2020QE088)的資助。
原文鏈接:https://doi.org/10.1021/acs.macromol.2c01214
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