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圖1. （a）聚合物單分子薄膜密度依賴(lài)；（b）自組裝單層和迭代單體結(jié)構(gòu)；（c）電化學(xué)迭代過(guò)程；（d）聚合物單分子結(jié)晶薄膜制備；（d）聚合物單鏈制備。

  宏觀(guān)尺度聚合物結(jié)晶材料理論上要求具有單一取向聚合物排列，而聚合物單分子薄膜是實(shí)現(xiàn)這一材料的可能途徑。如上圖a所示，厚度和分子長(zhǎng)度相當(dāng)?shù)睦硐刖酆衔飭畏肿颖∧ぃy以通過(guò)常用聚合物表面接枝和表面引發(fā)聚合兩種方法實(shí)現(xiàn)。表面接枝得到的聚合物密度很低，而表面自由基引發(fā)實(shí)際引發(fā)效率非常低。例如，表面引發(fā)聚合制備PMMA單分子薄膜，其表面活性位點(diǎn)只有約10 ~ 30%發(fā)生聚合，薄膜厚度為理論長(zhǎng)度的40%。半剛性聚噻吩單分子薄膜厚度也僅為分子長(zhǎng)度的63%。至今為止，表面引發(fā)聚合得到復(fù)雜結(jié)構(gòu)和光電功能化聚合物還十分困難，這是由于合成過(guò)程受空間動(dòng)力學(xué)和統(tǒng)計(jì)學(xué)限制。

圖2. （a）聚合物單分子薄膜XRD；（b）電活性和非電活性共組裝單層調(diào)控制備；（c）單分子力譜；（d）統(tǒng)計(jì)模量；（e）EGaIn測(cè)試示意圖；（f）聚合物長(zhǎng)度和偏壓依賴(lài)導(dǎo)電；（g）聚合物長(zhǎng)度依賴(lài)的電流密度；（h）聚合物單分子結(jié)晶薄膜和其無(wú)定形電化學(xué)聚合薄膜的電流密度比較。

圖3. （a）聚合物單分子的氧化還原態(tài)；（b-d）二聚體偏壓依賴(lài)的憶阻行為；（e,f）六聚體的憶阻行為；（g,h）十聚體的憶阻行為；（f）聚合物長(zhǎng)度和偏壓依賴(lài)導(dǎo)電；（i）十聚體的偏壓依賴(lài)的憶阻開(kāi)關(guān)比。

  單分子材料功能調(diào)控和器件產(chǎn)率仍然制約著單分子器件的發(fā)展。聚合物單分子與小分子單層相比具有更高的器件產(chǎn)率，同時(shí)也滿(mǎn)足了器件小型化和低功耗要求。研究表明，聚合物單分子具有豐富的氧化還原態(tài)，不僅表現(xiàn)了偏壓依賴(lài)的憶阻行為，而且還表現(xiàn)了分子長(zhǎng)度依賴(lài)的憶阻行為。金屬配合物單體組成和序列可控聚合物單分子材料將進(jìn)一步豐富憶阻行為和信息密度是可預(yù)測(cè)的。

  論文合作者包括：廈門(mén)大學(xué)洪文晶教授（EGaIn）、西南交通大學(xué)崔樹(shù)勛教授（單分子力譜）及化學(xué)所李書(shū)沐副研究員（質(zhì)譜）。