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廣東工業大學高粱副教授、中山大學歐陽宏教授《Adv. Mater.》:通過一種玻璃化動力學束縛的相分離機制實現高性能角膜假體材料
2023-01-24  來源:高分子科技
  理想的全層型KPro需要在化工角度的原料制備工藝、材料學角度的多尺度結構調控、眼科學角度的細胞生物學以及臨床評價等多個方面協同發展1)。


圖1. 全層角膜移植及其性質需求。


  首先,KPro需要能與周邊組織完全機化來避免眼內炎,同時上皮需要一個濕環境避免眼干癥,還需要避免血管新生。其次,KPro還需要具備透光性來恢復視力,良好滲透性來確保氧氣及其他營養物質輸送、力學以及環境穩定性,,并不溶解。再次,KPro需要具備可加工性對于滿足個性化以及美學需求也非常重要。同時,如同其他生物材料一樣,廢棄的角膜假體將對人類健康和生態系統構成不可預見的風險注,因此下一代人工角膜需具備可回收性,滿足資源再利用的可持續發展觀念。最后,人工角膜假體的材料制備工藝需要兼具可規模化以及批次穩定性,批次的高變異性,無法獲得可靠、可復現的結果。如何系統性地實現KPro的高效組織機化能力,動態且強韌的結構性能,優異的環境耐受性、友好性以及極高的批次穩定性,需要眼科學以及高分子化工材料等多學科領域的并行協作。


  為此,廣東工業大學高粱與中山大學眼科學國家重點實驗室歐陽宏近期合作開發了一類基于短烷烴鏈接枝聚乙烯醇原料的疏水締合水凝膠(Hydrophobic association hydrogel, HAH)-作為KPro光學材料。該體系兼具了理想角膜的多種結構性要求(圖2)。體內植入實驗證實了較好的角膜修復效果。該工作以Arrested Phase Separation Enables High‐Performance Keratoprosthesis 為題最近發表在 Advanced Materials 上。 


2. 基于短烷烴鏈改性聚乙烯醇的人工角膜及其修復效果


  本論文提出了一種結構調控的簡單方法:將一類經過非溶劑誘導相分離過程制備的緊致透明凝膠浸泡在熱水中,誘發非平衡態結構的動力學束縛相分離。 通過簡單的控制浸泡時間就可以有效地調控~1 μm以下的孔微結構,所得的KPro材料兼具了高性能角膜假體所需的多種性能。該體系具備如下特點:(1)從非平衡態開始;(2)動力學束縛相分離程度;(3)相分離過程不涉及到化學組分變化。核心創新點在于:基于非平衡態結構相分離的動力學束縛原理,對疏水締合凝膠實現了亞微米尺度相分離結構調控,從而規避了以往疏水締合凝膠的透光性以及滲透性難以兼得的缺點,同時又保留了該凝膠在加工性、可回收性以及強韌性方面的優勢。從而,奠定了該類材料作為人工角膜中心光學材料的基礎。 


3. 相分離結構的多尺度結構演化及其關鍵機制探索


  作者探討了非平衡態到平衡態相分離結構的演化機制,為該機制的進一步推廣奠定了理論基礎。多尺度結構研究表面,該材料的相結構進化從分子尺度開始,然后相分離結構域的特征尺寸隨著時間的推移增長到宏觀尺度。加熱時疏水相互作用在分子水平上增強,隨后在納米尺度上聚集聚合物鏈,在微米尺度上發生富相(液滴)聚集。相對于更短的烷烴鏈結構,該相分離過程賦予了時間依賴性的不可逆孔隙生長,這是由于辛基側鏈相對強的相互作用導致類玻璃聚合物相的緩慢動態。從而,我們可以通過簡單地控制老化持續時間來控制在小組成間隔內停止相分離的程度,從而平衡其滲透性和透明度。該方法可以推廣到其他凝膠體系,只要該體系具備如下兩個關鍵特征(i)處于不平衡狀態;(ii)相分離結構域的粗化速率在實驗相關時間尺度上應較慢 (比如,相分離溫度高于Berghmann點)


  該工作第一作者為廣東工業大學碩士研究生潘佳耿以及中山大學眼科國家重點實驗室張旺博士。通訊作者為高粱副教授以及歐陽宏教授。高粱感謝華南理工大學孫尉翔博士在相分離方面的有益討論以及建議。


  原文鏈接:

  Arrested Phase Separation Enables High‐Performance Keratoprosthesis - Pan - Advanced Materials - Wiley Online Library

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202207750

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(責任編輯:xu)
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