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四川大學(xué)何玲教授/陶國宏教授團(tuán)隊(duì) JACS封面論文：可溶劑切換的離子聚亞胺膜

2023-03-09 來源：高分子科技

關(guān)鍵詞：離子液體聚合物動態(tài)共價化學(xué) 分子籠轉(zhuǎn)換

自20世紀(jì)初商業(yè)化以來，聚合物在市場上變得越來越重要。其中，通過可逆亞胺鍵連接的聚亞胺網(wǎng)絡(luò)材料因其可購買的前體、獨(dú)特的功能性以及制備不需要昂貴的催化劑或繁瑣的操作等優(yōu)勢，在化學(xué)和材料科學(xué)領(lǐng)域受到了極大關(guān)注。尤其是聚亞胺中可操控的動態(tài)共價化學(xué)鍵帶來了對聚合物進(jìn)行編程，以實(shí)現(xiàn)網(wǎng)絡(luò)拓?fù)渥儞Q的機(jī)會。

近期，四川大學(xué)的何玲和陶國宏教授研究團(tuán)隊(duì)以“Solvent-Responsive Reversible and Controllable Conversion between a Polyimine Membrane and an Organic Molecule Cage”為題在J. Am. Chem. Soc.上報道了一種胱氨酸離子液體嵌段共聚的聚亞胺膜，該膜能夠通過溶劑調(diào)控實(shí)現(xiàn)無定型聚合物網(wǎng)絡(luò)和結(jié)晶型分子籠之間的可逆轉(zhuǎn)換（圖1）。在前期工作中，該研究團(tuán)隊(duì)一直致力于研發(fā)離子液體基聚合物材料，旨在將離子液體的獨(dú)特優(yōu)勢和聚合物的再加工優(yōu)勢相結(jié)合，幫助擴(kuò)展材料的多功能性和實(shí)用性（Nat. Commun. 2020, 11, 1653; J. Hazard. Mater. 2022, 430, 128490; J. Hazard. Mater. 2022, 425, 127981; Chem. Commun. 2019, 55, 13661; Adv. Sustainable Syst. 2020, 4, 2000046等）。并將離子液體作為嵌段引入到聚亞胺膜中，獲得具有優(yōu)異自導(dǎo)電性能的離子聚亞胺網(wǎng)絡(luò)（ACS Materials Lett. 2022, 4, 136）。

圖1. 離子聚亞胺膜和結(jié)晶分子籠之間的可逆轉(zhuǎn)換

這項(xiàng)工作中基于離子液體嵌段溶劑可調(diào)的反應(yīng)活性和亞胺鍵固有的“校對和糾錯”功能，研究人員將制備的離子聚亞胺膜置于乙腈溶劑中，由于熱力學(xué)非平衡控制，無定型膜組件會自發(fā)地進(jìn)行構(gòu)建塊重組，形成穩(wěn)定的有機(jī)分子籠晶體（圖2）。在時間依賴的偏光顯微鏡圖像中，明顯觀察到離子聚亞胺膜由不可見的雙折射表面，逐漸轉(zhuǎn)變成明亮的雙折射立方體晶體狀態(tài)。單晶結(jié)構(gòu)和粉末X射線衍射數(shù)據(jù)證實(shí)了晶體的分子籠狀結(jié)構(gòu)特點(diǎn)。反之，在轉(zhuǎn)換后的分子籠產(chǎn)物中加入乙醇溶劑，可以再次獲得非晶態(tài)的離子聚亞胺薄膜。這種無定型聚合物和結(jié)晶的離散分子籠之間的相互轉(zhuǎn)換是完全可逆的，通過來回改變兩種溶劑可以實(shí)現(xiàn)連續(xù)循環(huán)轉(zhuǎn)換。理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)相結(jié)合表明離子液體分別在乙醇和乙腈中反應(yīng)活性的差異，顯著影響了嵌段共聚物的固有熱力學(xué)因素和自組裝行為，進(jìn)而引起在溶劑刺激下離子膜和分子籠的互相轉(zhuǎn)變行為。該工作在非晶聚合物網(wǎng)絡(luò)和晶體分子之間架起了一座橋梁，并為智能動態(tài)材料的設(shè)計(jì)和構(gòu)建提供了參考思路。

圖2. 離子聚亞胺膜和結(jié)晶分子籠之間的可逆轉(zhuǎn)換

上述研究成果發(fā)表于J. Am. Chem. Soc.（DOI：10.1021/jacs.2c12088），并被選為封面文章。四川大學(xué)化學(xué)學(xué)院博士研究生朱秋紅、張國浩為共同第一作者，四川大學(xué)化學(xué)學(xué)院何玲教授和陶國宏教授為論文通訊作者。

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c12088

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（責(zé)任編輯：xu）

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