人工光合作用可以利用太陽能將地球上的豐富資源轉化為必要的物質,以實現可持續發展。近年來,光催化合成過氧化氫(H2O2)引人矚目,因為H2O2具有廣泛的應用,可作為氧化劑和新興的能源燃料。為了實現更高的太陽到H2O2轉化效率,需要克服幾個科學上的問題,尤其是合理設計光催化劑。其中有機半導體材料表現出良好的光催化合成H2O2的活性。間苯二酚-甲醛樹脂(RF)是一種新興的光催化劑,它由廉價易得的單體制備,具有電子供體-受體分子結構,可以實現高效率的太陽到化學能轉化。但是,RF樹脂的一些固有性質阻礙了其光催化活性的進一步提升,比如電荷分離能力差,比表面低下。為了解決這些挑戰,需要調節RF樹脂的電荷分離和材料傳質性質。

圖1.內置石墨烯夾層的介孔酚醛樹脂光催化劑的設計及合成
圖2.催化劑的形貌表征

圖3.光催化的性能

圖4.夾層石墨烯的作用

圖5.對介孔中的流速和物質分布的模擬
通過有限元模擬和一些實驗驗證,介孔通道有利于流體的加速,O2的富集和H2O2的快速脫出。這些表現無疑進一步加快了H2O2的合成速度,并保證其不被進一步光還原。
總的來說,通過采用具有內置rGO層的介孔酚醛樹脂的三明治結構,無金屬光催化劑的電荷分離和傳質行為均得到了改善。首先,該光催化劑可通過介孔孔道富集O2,然后在具有增強電荷分離能力的石墨烯層上將O2轉化為H2O2,最后迅速從催化劑層中脫附產生的H2O2。傳質的增強將擴展傳統三明治光催化劑的功能。從實際應用的角度來看,這為三明治結構光催化劑帶來了新的思考——除了電荷分離外,對底物/反應中間體的吸附/脫附和對產物的選擇性也要賦予相應的設計。這種無金屬光催化界面復合概念可以為開發其他高效仿生光催化系統提供一些啟發。
論文信息:
Exceptional Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production from Sandwich-Structured Graphene Interlayered Phenolic Resins Nanosheets with Mesoporous Channels
Qiang Tian, Xiang-Kang Zeng, Chen Zhao, Ling-Yan Jing, Xi-Wang Zhang, Jian Liu
Adv. Funct. Mater. 2023, 2213173
DOI:10.1002/adfm.202213173
論文網址:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202213173
- 河北地質大學盧昶雨、江蘇科技大學施偉龍 Small:酚醛樹脂于純水中光催化生產H2O2中鎳金屬位點對氧氣的調控 2025-02-23
- 南林周曉燕教授、陳敏智副教授團隊AFM:一種酚醛樹脂增強的可拉伸的雙網絡低共熔溶劑凝膠及其在多環境下的傳感應用 2023-05-19
- 大連化物所劉健研究員團隊 Angew:室溫制備苯并噁嗪基酚醛樹脂用于長期可持續光合成H2O2 2023-04-13
- 國科大肖家棟-楊晗課題組誠聘“光催化劑-高分子材料復合成型”方向博士后(長期有效) 2025-04-10
- 清華大學唐軍旺教授團隊 Nature:聚合物分子內結驅動光催化甲烷轉化 2025-01-21
- 華科大譚必恩/王笑顏團隊 Angew:共聚策略構筑D-A-A型共價有機框架用于高效光催化生成過氧化氫 2024-03-05
- 北化汪曉東教授團隊 Adv. Sci.:三明治結構的氟化聚酰亞胺氣凝膠/石蠟相變復合材料用于同時實現梯度熱防護和透波性能 2024-12-09