加拿大舍布魯克大學趙越教授/西北工業大學張秋禹教授 Angew：pH調控氫鍵實現聚合物水凝膠可逆動態響應行為
2023-04-13 來源：高分子科技
近年來，關于刺激響應水凝膠的研究已經取得了顯著進展。傳統的刺激響應聚合物材料通常通過外部刺激觸發平衡態的快速轉變來實現響應行為，難以在感知外部刺激的同時動態遺忘采集的信息。目前，外部刺激條件下形成非平衡聚集和動態結構來實現類似于“大腦”動態記憶和遺忘行為水凝膠的研究仍處于起步階段。
聚丙烯酸基水凝膠轉移到酸溶液（HCl, 5.0 M, 50 mL）時，由于水凝膠中羧基質子化速率和水分子擴散速度的非對稱性，局部形成高密度聚合物域，水分子被暫時鎖在聚合物水凝膠中，形成非平衡聚集和動態結構，引起光的散射，水凝膠立即由透明轉變為渾濁；水分子緩慢釋放同時伴隨著水凝膠自發從渾濁逐漸轉變為透明；在酸溶液溶脹平衡的水凝膠轉移至去離子水（pH 6.0, 50 mL）時，水凝膠中的羧基脫質子化，由于水凝膠中羧基脫質子化的非均一性，脫質子化程度高區域水含量高于脫質子化程度低區域，導致水凝膠再次由透明轉變為渾濁；隨著羧基的不斷脫質子化同時伴隨著水凝膠再次自發從渾濁逐漸轉變為透明。SEM結果也觀測到刺激條件下受挫結構的可逆調控。
研究發現在酸和去離子水的交替刺激下均可以在30 s實現水凝膠由透明轉變為渾濁；同時通過改變酸強度、交聯劑含量以及單體組成等因素均可以調控水凝膠由渾濁到透明所需要的時間，使水凝膠可逆動態響應行為具有可控性。
最終，通過局部光照引發聚合反應，引入互穿網絡抑制其刺激響應性，使未光照部分保留其刺激響應性，獲得特定圖案信息pH調控下的可逆動態響應行為，實現水凝膠對信息的選擇性記憶、遺忘及重新獲取、擦除。該工作為開發類生命體材料提供了一種新的設計策略。
原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202302900
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（責任編輯：xu）
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