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  雙層水凝膠是一種獨特的軟材料，在領域內經常被賦予各種刺激響應功能，可實現按需形狀轉換和變形，目前已廣泛應用于人造肌肉、軟電子和人機界面等的設計。制備雙層水凝膠的常規策略通常涉及兩步或多步的逐層聚合。例如，常規制備過程包含兩步: (i) 聚合形成第一層水凝膠; (ii) 將第一層浸入第二層的前驅體溶液中，然后原位引發、聚合以形成第二層水凝膠。雖然這種逐層聚合策略對于異質結構的構筑十分有效，且適用于范圍廣泛的單體和交聯劑；但逐步聚合存在某些固有的缺點，即第二層的預聚液不可避免地擴散并溶脹第一層凝膠，這一過程往往無法精確控制，因此導致水凝膠界面產生不均勻的互穿網絡和異質缺陷。進一步地，雙層界面處的結構不匹配極易導致緩慢的響應能力、弱界面結合力甚至層間脫離， 難以實現水凝膠的可持續應用。目前，為了解決這一問題，研究人員通常將提高界面粘附力和力學強度作為設計的關鍵點，在凝膠層間引入高度可逆的化學鍵（如離子締合、超分子相互作用、氫鍵等）。

圖1. 通過自由基聚合差異誘導宏觀相分離策略制備雙層水凝膠。  

  在通過一系列不同的單體進行預篩選后，作者確定了一類乙烯基單體和一類兩性離子苯乙烯基單體，用于通過聚合誘導的宏觀相分離機制制備雙層水凝膠（乙烯基和苯乙烯基單體都具有良好的水溶性）。聚乙烯基（例如 pNIPAM）鏈段具有典型的熱響應性，具有從親水性（<LCST）到疏水性（LCST）的相轉變過程，而同時結構性聚苯乙烯基兩性離子網絡（pVBPS）表現出離子強度依賴性。經一鍋法制備得到的 pNIPAM-pVBPS 雙層水凝膠由 LCST 層（PNIPAM主導）和兩性離子層（PVBPS主導）組成，兩層之間具有無縫界面，并且通過控制自發的宏觀相分離在多長度尺度上可編程層厚度。

圖3. 宏觀相分離策略用于制備雙層水凝膠的通用性。

圖4. 不同乙烯基單體（6 種丙烯酰胺、6 種丙烯酸和 2 種叔胺衍生物）在通過反應誘導宏觀相分離合成雙層水凝膠時的層分離效率-化學結構的關系。

  全文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsmacrolett.3c00149